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1、低硫燃油对排放影响及供给可行性分析摘要：本文简要介绍了国内外车用燃油标准中硫含量限值发展进程，综述了国内外研究硫含量对排放的影响，及燃油硫含量对排放控制技术 、氧化催化转化器和 NOx 催化剂的影响，以及低硫燃油的成本分析和我国的可行性方案，为国内进行相关研究提供参考及借鉴。关键词： 低硫燃油，排放控制技术，成本，可行性分析Abstract: In this paper, the changes of sulfur content in diesel fuel of some countries and regions wereintroduced. The influences of sul
2、fur content on diesel exhaust emissions were summarized. And theinfluences of diesel sulfur content on emission control technologies, such as diesel particulate filter, dieseloxidation catalysts and NOx catalysts, were analyzed. And low-sulfur fuel cost analysis and feasibility of the program in Chi
3、na .This may provide suggestion for domestic research ondiesel exhaust emission.Key words: Low sulfur fuel, emissions control technology, cost, feasibility analysis1 引言中国机动车排放标准不断加严，我国已实施机动车排放国一、国二标准，并已发布中国三、四标准。北京等城市标准实施较全国提前一步。燃油硫含高硫含量会加速催化剂的老化，降低催化剂的效率。并且增加CO、HC、NOx和有毒有害物质的排放，机动车超细颗粒物的产生与硫含量有显著的关
4、系，硫含量为350ppm和40ppm的燃油相比，前者会生成粒径小于20纳米的二次颗粒物，对健康产生不利影响。丹麦的车用燃油硫含量从500ppm降至50ppm时，超细颗粒物浓度与NOx浓度的比值有较大的降低。国际上许多国家已开展车用燃油低硫化工作部分国家的车用燃油硫含量限制在50ppm，一些国家限制在10ppm。中国车用油品质量标准在油品质量控制方面，我国已经发布了车用无铅汽油17930-1999轻燃油252-2000车用汽油有害物质控制标准GWKB1-1999(2000年1月1日实施)北京等部分城市提前进行了燃油低硫化的工作，随着经济的发展，汽车保有量强劲增长，发动机作为主要动力的各种机动车辆
5、日益增多。与此同时，发动机排放所带来的环境污染也日益引起人们的关注。发动机有害排放物中，CO 和 HC 比汽油机少得多，NOx 的排放与汽油机相当,颗粒物的排放则较汽油机高许多。发动机的排放与燃油中十六烷值、密度、粘度、芳烃含量、馏程和硫含量等有密切关系，其中硫含量直接影响燃油机的烟度与颗粒物排放浓度,也影响发动机排气催化净化器的净化效果。燃油中其他杂质对车辆的影响都没有硫的大。脱硫与在汽油中禁铅很相似，可以让催化器发挥最大功效本文分析了国内外车用发动标准中对硫含量限值发展进程，综述了国内外关于燃油硫含量对排放和后处理技术影响的研究成果，同时分析了低硫燃油的成本控制和售价，以及我国低硫燃油供给
6、日程可行性分析，为国内进行相关研究提供参考及借鉴。2硫对排放控制技术影响分析从 20 世纪 60 年代到 80 年代，美国燃油标准一直比较稳定，硫含量在 0.22%0.3%之间波动。90 年代初，EPA 要求燃油硫含量从 3000g/g（平均值）降到 500g/g，从 1993 年10 月 1 日起实施。继而美国燃油质量标准中硫含量直接从 1993 年的 500g/g 降至 2006 年的 15g/g。20 世纪 90 年代初，当美国引领世界汽油向着 RFG 汽油、向着更加清洁的汽油方向发展的时候，欧洲国家，尤其是北欧几个国家开始关注本国未来燃油的发展方向。欧盟EN590-2002 标准中规定
7、燃油硫含量不大于 50g/g，西欧等欧盟先进发达国家的燃油标准走在世界前列，例如瑞典、德国、英国等燃油通过税收优惠政策，在 2005 年就已实施硫含量10g/g 的标准。为适应燃油低硫化发展的世界趋势，日本石油联盟早在 1989 年 6 月就提出燃油低硫化目标和炼油工业应该采用的相应措施，并分两步走。第一步 1993 年燃油硫含量降到2000g/g，第二步从 1995 年起要求燃油硫含量降到 500g/g 以下，2005 年日本燃油标准中硫含量已经将到了 50g/g 以下。我国长期以来没有专门的车用燃油品质标准,一直沿用轻燃油的品质标准，2002 年起实施的国家轻燃油标准 GB252-2000
8、，将轻燃油等级分为优级品、一级品和合格品，其中硫含量要求不大于 0.2%，大大高于发达国家车用燃油的标准。我国 2003 年参考欧盟车用燃油品质标准 EN590-1998，制定了国家标准车用燃油 GB/T19147-2003，该标准将车用，特别是城市车用燃油和轻燃油进行了区分，设定了比一般轻燃油更高的品质要求，目标是与我国第二阶段汽车排放标准(相当于欧水平)适应。一些国家与地区的车用燃油标准中规定的硫含量见表 1。 美、欧、日等国家车用燃油标准正向着无硫的方向发展（小于 10g/g），我国车用燃油标准中对硫的控制落后于欧洲、美、日等发达国家和香港地区，目前市场供给的车用燃油还是采用轻燃油标准，
9、不能与我国 2003年 9 月 1 日开始实施的燃油车第 2 阶段排放标准相适应。表 1 各国和地区燃油硫含量限值标准硫含量，%（m/m）备注美国 USA2，19930.05美国 USA2，20060.0015高速公路用燃油EN 590-930.2满足欧 I 排放标准EN 590-980.05满足欧 II 排放标准EN 590-990.035满足欧 III 排放标准EN 590-20020.005满足欧 IV 排放标准日本燃油标准 JIS K22040.0052005 年实施中国轻燃油 GB25220000.22002 年实施中国车用燃油 GB/T1914720030.052003 年颁布2.
10、1 燃油硫含量对排放的影响燃油中的硫 98%在燃烧过程中转化为 SO2，其余 2%作为硫酸盐排放，SO2 通过排气催化剂会转化为硫酸盐，最终成为 PM 的一部分。按照美国环境保护局的定义，燃油机排气PM 包含以 C 为主的碳烟、未氧化或未完全氧化的 HC、硫酸盐以及与硫酸盐结合的水和其杂质。因此降低燃油中硫的含量就相应降低了PM的排放，也降低了排气的烟度。 欧洲的汽车油料研究表明，燃油中硫的质量分数从 500g/g 减少到 30g/g，将使得轻型车 PM 排放降低了 7%，重型车 PM 排放降低了 4%1。燃油含硫量在2003年轻型车上对PM和NOx的排放的影响见图1和图22. PM排放在 E
11、UDC 循环阶段，NOx 排放在 UDC、EUDC 和 NEDC 循环阶段均随油品硫含量增加而增加。 图 1 硫含量对 PM 排放影响 图 2 硫含量对 NOx 排放影响JCAP 研究结果发现，减少燃油的硫含量，同时车辆使用 DPF 系统和高氧化性能的催化剂，可有效减少 PM、NOx 和 CO 及非常规排放6。为了测试燃料硫含量对排放的累积影响JCAP 使用硫含量分别为 10ppm、50ppm 和 100ppm 的油品进行了 30000km 行车试验和发动机试验7，研究结果发现，随行驶里程的增加 CO、NOx 排放也增加，并且硫含量越大排放增加得越多。2.2 燃油硫含量对排气后处理技术的影响随
12、着排放法规的日益严格，燃油机单靠燃烧改进等机内净化技术已很难满足排放法规的要求，排气后处理技术日益显示出重要作用。目前燃油机中使用的排放控制技术主要有：废气再循环装置（EGR）、氧化催化转化器(DOC)、燃油颗粒过滤器(DPF)、和 NOx 催化转化器等。先进的排放控制技术可有效减少燃油机排放，特别是 PM 和 NOx 排放，但燃油中的硫会使催化剂中毒，严重影响了排气后处理技术的效率。2.2.1 硫含量对燃油颗粒过滤器的影响目前，燃油颗粒过滤器是公认的最有效的后处理技术，常用的燃油颗粒过滤器有连续再生型燃油颗粒过滤器（CR-DPF）和催化型颗粒过滤器（CDPF）两种。燃油机排气中绝大部分是固体
13、炭粒和吸附了可溶性有机成分的碳烟，使用颗粒过滤器可使排气中碳颗粒的过滤效果达到 60%以上。燃油中硫含量对 DPF 装置效率有很大影响。研究发现8，当油品硫含量为 3ppm 时，燃油颗粒过滤器使得 PM 排放下降率为 95%，而当燃油中硫含量增至 30ppm 后， PM 排放下降率仅为 70%左右。当燃油硫含量达到 150ppm 时，PM 排放下降率为 0，此时燃油颗粒过滤器已失效。当燃油硫含量大于 150ppm 时，使用 DPF 装置后 PM 排放甚至远大于发动机直接排放。硫含量对 DPF 装置影响见表 2。表 2 硫含量对 PM 排放下降率影响硫含量，ppm装置PM 排放下降率OICA 循
14、环Peak torqueRoad load3CDPF959394CR-DPF95919730CDPF747280CR-DPF727381150CDPF018-25CR-DPF-3-19-38350CDPF-122-211-327CR-DPF-155-139-401DPF 装置中配备有金属催化剂，可有效减少固体物质及氧化 SOF，也可将废气中的 SO2氧化为硫酸盐，随油品中硫含量的增加，硫酸盐组分增加，导致 PM 增加。同时 DPF 装置可使 HC 排放下降 70%80%，使 CO 排放下降 90%99%，并且燃油颗粒过滤器对 THC、CO 排放的降低率与油品硫含量无关。2.2.2 硫含量对氧化
15、催化转化器的影响氧化催化转化器（DOC）主要用于消除排气中的可燃气体和可溶性有机组分，它可将排放物中的 CO、HC、芳烃类和醛类排放物氧化为 CO2 和水，有效减少有害物排放。在重型燃油机上燃用含硫量为 0.01%的燃油，使用氧化催化转化器可使 HC 排放减少 60%70%，PM 减少 27%54%。但由于氧化催化剂可将 SO2 氧化为 SO3，生成硫酸或硫酸盐，额外增加 PM 排放量，所以加装氧化催化转化器的燃油机应燃用含硫量低的燃油。国外研究发现9，在稳态工况下，当排气温度较高时，经过氧化催化剂后 PM 排放高于发动机排放 PM（图 4），主要是由于氧化催化剂将 SO2 氧化为 SO3，使
16、得硫酸盐排放增加，硫含量越高影响越明显。催化剂经 250hours 老化后，燃油硫含量较低时，催化剂老化对 PM 排放影响较小，而当硫含量大于 150ppm 时，老化后 PM 排放远大于新鲜催化剂及发动机排放。图4硫含量对氧化催化转化器的影响图5硫含量对 NOx 催化转化器的影响2.2.3 硫含量对 NOx 催化转化器的影响燃油机排气中 NOx 比汽油机低，但由于燃油机排气中含有大量 O2 使得机外 NOx 控制变得非常困难，因此燃油机 NOx 净化处理成为最近十多年学术界和汽车制造业的研究热点。目前对降低燃油机 NOx 排放的研究主要集中在稀燃 NOx 催化剂和 NOx 吸附转化器。NOx
17、吸附催化剂的工作效率与排气温度密切相关，在排气温度 300500时，NOx 吸附催化剂可减少 NOx 排放 80%90%。催化剂转化效率依赖于发动机/NOx 吸收系统的稀燃富燃的精确控制。燃油中的硫含量影响 NOx 转化效率， 图 5）NOx 转化效率随催化剂使用时间而下降，并且硫含量越高，NOx 转化效率下降越多。燃油中硫含量对 PM 排放影响最大，在燃油燃烧中，其中硫最终会生成硫酸及硫酸盐附着在碳烟颗粒上，约占 PM 排放的 13%22%。另一方面硫含量对 DPF、NOx 净化装置等排放控制装置的影响极大，硫使得后处理技术效率下降，并且越来越多的车辆上安装了氧化催化器，它会对 SO2 进一
18、步氧化，从而增加颗粒物排放，也相应削减了氧化催化器的作用。3 低硫燃油的成本控制3.1低硫燃油成本价格分析燃油的成本估计是个复杂的分析过程，本文只对低硫燃油的成本相对于普通燃油做一个简单的比较。很显然，由于设备，技术更新，炼油企业必须投入大量的资金，势必导致低硫燃油的成本上升。中石化投300亿降汽油硫含量将满足欧3排放标准中国石化将投入近300亿元降低车用汽油中的硫含量。近期召开的第二届机动车污染控制国际研讨会上，中国石油化工股份有限公司科技开发部副主任徐惠表示，在科技部支持下，中国石化已经完成了满足欧3排放的燃油质量组成与排放关系的研究项目，其中一些企业已经具备生产硫含量小于150ppm汽油
19、的能力。我国大量的进口原油硫含量数值偏高，中石化在2006年1月至10月进口的原油平均硫含量已经达到1.11，而该公司1999年进口原油的硫含量仅0.17。燃料清洁化必须应对加工原油劣质化的挑战。中国石化将投入近300亿元，改造生产设备和工艺，将汽油含硫量降到150ppm以下，并供应满足欧3排放标准的城市车用燃油。有业内人士分析称，燃油低硫化是发展趋势，但会有一个新问题，那就是如何推动低硫燃油的使用。3 3.2低硫燃油的政府政策分析“低硫车用燃料政策的制定有两个关键问题。”哈佛大学肯尼迪政府学院的奥列佛先生分析，“一是成本如何分担，是由消费者还是由炼油企业来负担，或是让政府也就是全体纳税人来负
20、担；二是如何确定合理的燃油价格。我国政府可以运用经济手段来鼓励低硫车用燃料的应用：“例如日本政府在将含硫量从2000ppm降至500ppm的过程中，就连续7年免征了炼油企业7的企业所得税，这激发了企业的积极性。”我国政府可以通过以下手段推动低硫燃油的应用。“对燃油供应商来说，政府可以通过提供低息贷款，给予税收优惠，加速固定资产折旧等方法刺激企业发展的动力。对消费者来说，主要是通过增加优劣质燃油之间的价格差别来推动消费取向。”我国政府可以通过以下手段推动低硫燃油的应用。“对燃油供应商来说，政府可以通过提供低息贷款，给予税收优惠，加速固定资产折旧等方法刺激企业发展的动力。对消费者来说，主要是通过增
21、加优劣质燃油之间的价格差别来推动消费取向。” 4 低硫燃油供给日程可行性分析燃油低硫化的意义提高催化剂效率，减少机动车污染物排放与新车排放标准相匹配，保证污染控制新技术的应用促进在用车，特别是重型燃油车的的控制技术改造。与国际接轨，提高新车和炼油产品的国际竞争力4需要回答的问题：可能性，中国的车用燃油低硫化分几步走？各步骤的实施时间和实施范围如何确定？各方案的减排效果，健康效益和经济效益评估，各方案的石油炼制成本评估，各方案管理和操作的可行性。计算至2020年，全国分省的逐年不同技术类型（Euro0-Euro5）的车辆保有量模拟各种低硫化计划情景下的逐年机动车污染物排放量不同实施时间表不同实施
22、地域不同目标车型方案设计及分析方案设计原则：借鉴国际经验结合中国情况参考多方意见，考虑可操作性方案设计的基本考虑借鉴欧洲燃油标准各阶段限值，实施时间与中国机动车污染排放标准相配套。加装燃油催化氧化器（DOC）的欧三燃油车要求硫含量低于350ppm，我国欧三燃油车不强制要求加装DOC。但欧洲经验表明部分欧三燃油车加装DOC。石化行业提出，全国范围车用燃油从欧2至欧4标准只有5年时间，较为紧迫，可否分地区实现？新车对燃油硫含量较为敏感，可否先满足新车需求？车用燃油标准各阶段硫含量限值采用欧洲标准。实施步骤北京提前，全国其它地区统一随后实施方案：汽油燃油北京2005年 硫含量= 150ppm2007
23、年 硫含量= 50ppm2005年 硫含量= 350ppm2007年 硫含量= 50ppm全国2005年 硫含量= 500ppm2007年 硫含量= 150ppm2010年 硫含量= 50ppm2005年 硫含量= 500ppm2007年 硫含量= 350ppm2010年 硫含量= 50ppm分析此方案优点：低硫化相对彻底，与排放标准同步，方案简介，便于管理。此方案缺点：初始投资大，对石化企业有一定的压力。地域限制较强，过渡期不能解决京车外地用油问题。总结随着社会的发展，环境的污染问题越来越严重，环境保护成为全世界的共识。低硫燃油的使用可以说是保护环境的一大好事，然而，低硫燃油的使用推广任重而道远，还有许多方面的困难需要去克服。本文客观的分析了低硫燃油的各方面情况，对此问题提出了一点小小的看法，希望对广大科技工作者能有一点点帮助。参考文献:1李 勤.现代内燃机排气污染物的测量与控制M.北京:机械工业出版社,1998.2郝吉明,傅立新.城市机动车排放污染控制M.中国环境科学出版社,2001.3低硫燃料油项目投资可行性研究报告R.中国环境科学出版社,2001.4贺克斌.中国车用燃油低硫计划分析R. 中国环境科学研究院，2009.7
