第五章三阶非线性光学效应ppt课件.ppt

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1、1,第五章 三阶非线性光学效应,2,非线性光学中的三大类效应,1、基于非线性极化率 和耦合波方程描述的效应。2、光折变效应-介质对光场的非局域响应，其物理模型是光诱导下的载流子再分布引起的折射率改变。3、光学瞬态相干效应-光与介质相互作用时间远小于介质驰豫时间，是指完全相干的强激光场与忽略 随机自发驰豫行为的共振吸收介质间的 相干相互作用。,3,三阶非线性光学效应概述,主要特点：1、基于 及耦合波方程描述。 2、无论介质有何种对称性，总存在一些非零的 张量元，原则上三阶非线性光学效应可 在所有介质中观察到。 3、比二阶效应弱几个数量级( )，更难 于观察。 4、三阶效应中参与相互作用的有四个光

2、电场， 现象更加丰富。,4,分类：非线性光学过程：1、参量过程-光与介质相互作用后，介质仍回到初态，能量只在光场与光场之间转移。2、非参量过程-介质在与光场相互作用后的终态与初态不同了，发生了光场与介质间的能量转移。普遍性：在任何材料中都可能发生。,5,一些重要的三阶非线性光学效应： 1、克尔效应及其相关自聚焦现象、三倍频(THG)。 2、光感应折射率改变及其相关效应（自聚焦、光 Kerr效应等）。 3、四波混频(FWM)。 4、相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)。 （ 以上均为参量过程） 5、受激拉曼散射(SRS)、受激布里渊散射(SBS)。 6、双光子吸收(TPA)。 7、饱和吸收(SA)

3、。 （5、6、7均为非参量过程）,6,5.1 克尔效应（Kerr Effect）与自聚焦现象,一、克尔效应,7,8,9,10,二、光克尔效应-光感应折射率,11,克尔常数：,12,各向同性介质：,13,对偏振方向与 偏振垂直的光电场方程：,14,感应的折射率与感应极化率的关系式：,同理，对偏振方向与 偏振垂直的光场，折射率变化量：,15,光场感应的双折射能改变在介质中传播的光束的偏振。假设在各向同性介质中，感应的线性双折射是 。当频率为 的探测场通过长度为 l 的介质后，它的x和y分量经受到一个相对相差：这一相差改变了探测光束的偏振态。,16,一束有足够强度的激光束能够使介质的折射率发生明显的

4、变化，这种折射率的变化反过来又影响光束在该介质中的传播，从而导致一类在性质上不同于光学混频或波的非线性衰减的新的非线性效应。,感应的折射率与感应极化率的关系式：,三、光场感应的双折射,17,强光引起折射率变化的物理机制：,（1） 原子或分子中的电子云畸变,（2） 与极性分子取向有关的高频克尔效应,（3） 分子感应偶极矩之间相互作用 引起的 分子重新分布,（4） 电致伸缩效应,（5） 光-热效应,18,光致折射率变化的机理、非线性折射率系数 及响应时间,19,自聚焦是一种感应的透镜效应，这是由于光束在非线性介质中传播时，光束使光束自身作用遭受到一个波前畸变而引起的。,四、自聚焦,20,如果光场感

5、应的折射率变化 是正的，具有较高强度的光束中心部分所经受到的折射率应比其边缘部分所经受到的折射率大，因此，光束中心部分传播的速度比边缘部分的低，从而，当光束在介质中传播时，光束原来的平面波前逐渐地畸变得越来越厉害。这种畸变类似于由一个正透镜强加于光束的畸变。由于光线是沿与波前垂直的方向传播的，所以光束就象被自己所聚焦。,21,导致在非线性介质内自聚焦的激光光束波前畸变的示意图,22,条件：仅当自聚焦强于衍射(反比于光束半径的平方 )。现象：光束分裂成一些很强很细的细丝。多路细丝是输入光束中多模结构的结果，而单模的输入激光实际上只在光束轴线上产生一条细丝。该细丝对应着运动焦点的轨迹，其直径对应着

6、焦点的直径，而细丝强度对应着聚焦区域内的强度。产生机理：电致伸缩自聚焦、密度起伏自聚焦等。特别是在吸收介质中，由于介质通过光吸收而被加热引起一个正的：如果温度上升使增大，且 为正值，则可能产生自聚焦，即称为热自聚焦。,23,用运动焦点图象解释受激布里渊散射等非线性现象：当激光功率大大超过自聚焦阈值时，自聚焦引起的运动的焦点会激发后向布里渊散射。该后向受激布里渊散射与剩余的入射激光相交，因而被有效放大，并消耗入射激光的功率。通过自身调节，后向受激布里渊散射使透射的激光功率刚好保持在自聚焦的阈值之下，运动的焦点或细丝也就被终止了。因此，后向受激布里渊散射输出是以一个很强的毫微秒脉冲的形式出现。,2

7、4,如果折射率随着光强的增强而减小，就有可能发生自散焦现象。从物理上来看，自散焦类似于自聚焦，差别是波前畸变被倒转了。然而，与自聚焦不同的是，此时光束的衍射总是平缓的。更一般地说，这种现象发生在具有 的吸收介质中，激光引起的热效应所产生的自散焦称为热自散焦。 趋向于使高斯光束产生一个强度更加均匀分布的光束，这种现象叫做光模糊效应。,五、自散焦,25,六、光束的自陷当输入光束的自聚焦作用与衍射作用正好抵消时，光束会在介质中传播一段很长的距离而其直径无任何变化。但它不是一个稳定的状态，吸收或散射引起激光功率的任何很小的衰减就可破坏自聚焦和衍射之间的平衡。,26,从细丝区发射出来的光呈现出很强的谱加

8、宽。从细丝输出的光束有一个自相位调制及其相应的频率调制：,七、自相位调制,27,当光的群速度通过感应的 而依赖于光强时，就可能出现脉冲的自突陡。如果 是正的，脉冲峰值处折射率大，光速变慢，而在后沿处光强逐渐下降，光速逐渐增大，以致后面部分的光“赶上”前面部分的光，造成光脉冲后沿变陡的现象。如果 为负值，相反可能会导致脉冲的前沿变陡的现象。,八、自突陡,28,29,Z-SCAN 实验装置-n2,30,31,32,5.2 三次谐波(Third Harmonic Generation-THD),1、耦合波方程求解： 无论是中心对称或各向同性介质，均可能存在 的三次谐波，来源于 的三阶极化。 设入射光

9、场为沿Z轴传播，频率为 的单色平面波： 三次谐波场强为： 对耦合波方程作慢变振幅近似 ,33,则耦合波方程可简化为：将 （ 为 方向的单位矢量）代入(6.1-1a)得,34,将 写成 ，则令 得为简便起见，做小信号近似 (即 波损耗很小)得,当 时：,35,2、实现三次谐波的介质 I. 晶体： （1）晶体中的激光损伤强度阈值较低，无法使用高强度的入射激光。 （2）晶体中的双折射特性难以实现三次谐波所要求的位相匹配。,36,所以，一般难以在晶体中直接实现三次谐波(THG)， 方解石是目前唯一能直接实现THG相位匹配的晶体。 目前实验结果：在4mm长方解石晶体中以 的转换效率得到了三次谐波输出。

10、II. 气体、原子蒸汽（惰性气体He, Xe, Kr 等；碱金属、碱土金属蒸汽Na, Rb, Cs, Ti, Ca, Hg等） （1）尖锐的吸收线-共振增强效应显著。 （2）激光损伤强度阈值比晶体中高几个数量级， 可以采用高强度的入射激光场。 （3）气体大多有很宽的透明范围（20nm可见、 红外区） 所以，在高强度激光作用下，气体中的三阶极化强度可以和晶体中的二阶极化强度相比拟，特别适合用来产生XUV(20nm100nm)和VUV(100nm200nm)波段的相干辐射。,37,实验结果： （1）30ps、300MW、1064nm基频光；长度50cm、 Rb(3Torr):Xe(2000Torr

11、)样品；输出354.7nm三次谐波，转换效率10% （2） 532nm基频光，样品为Cd:Ar混合气体，产生177.3nm三次谐波输出。 354nm基频光，样品为Xe:Ar混合气体，产生118.2nm三次谐波输出，转换效率最大为0.3%。,38,3、 的表示式及其共振增强 设气体原子浓度为N，由非线性极化率的微观表达式及费曼图形技术可计算得：,39,其中上式是在忽略了衰减常数 (反映 间能级跃迁的线宽的阻尼因子）后简化得到的，式(6.1-3)中：,40,讨论： （1）调谐 ，对应的项分母 变得很小，于是该项变得很大，远大于其他项， 这种致使 增大的效应称作共振增强效应。 （2） 两能级间必须是

12、允许跃迁的，而且要注 意符合跃迁选择定则，否则会因为相应的跃迁 几率为零（分子为零）而导致相应项也为零。 例如，对于Na原子 （3）在三次谐波的共振增强中，最好是利用双光子 共振，这样不会使入射的 场和产生的 信 号场有严重的吸收，又能大大增强 值。,41,双光子共振增强实验结果： 入射 场均为600nm波长激光， 与 共振； 在Na原子蒸汽中填充Xe气体，实现 相位匹配； 当输入激光功率为100mW，脉冲宽度为12ps时， 得到200nm处的THG输出，效率接近千分之一。 （4）共振增强后的 大小估算： 入射 场：1.06um， 与 相差约几百 ，近共振。 Na蒸汽浓度： 入射光强：,42,

13、Fig 6.1a 钠原子能级结构图,43,Fig 6.1b 钠的三阶非线性极化率 对基波波长的关系曲线。,44,而在KDP晶体的倍频效应中 相比之下，Na蒸汽中的三次谐波也并不难观察到。4、三次谐波的相位匹配 由于气体是各向同性的，不能利用双折射来实现上面的相位匹配条件。而需要利用金属蒸汽的反常色散频段，充以适当比例的具有正常色散的缓冲气体（例如Xe)，从而实现：,45,Fig 6.2 (a) Rb和Xe的折射率对波长的关系曲线（b）相位匹配的三次谐波产生所要求的Xe原子数对碱金属原子数的比值与基波波长的关系曲线。,46,用填充缓冲气体的方法进行相位匹配的优点是不存在Walkoff效应，光与介

14、质相互作用区可以保持很长的长度（几十cm），从而大大提高转换效率。,47,5.3 四波混频(Four-wave Mixing),48,光源的频率扩展到红外和紫外；简并情况可适用于自适应光学中的波前再现；研究材料性质的分析工具。,49,50,51,52,讨论: （1）四波混频的相位匹配条件 ，一般也是通 过正、反常色散气体按比例混合而实现的。 （2） 四波混频由于有三个频率 ，所以往 往可以实现双重或者三重共振增强。,53,54,55,对于各向同性介质，感应的三阶非线性极化强度的矢量形式可写为： 式中每一项都表示两个场干涉在介质中形成体光栅，这个光栅用第三个场读出。 为了在介质中形成光栅，要求两

15、个场的点积不为零，即要求和波的偏振应有一定重叠。,简并四波混频,56,四波混频的光栅解释,57,要求四个光波波矢满足相位匹配条件(布喇格条件)，还要求其振幅满足动态平衡条件，即四个光波通过介质相互作用满足动态平衡。,58,讨论：1）简并四波混频可以用实时全息过程分析具有相似性。2）四波混频和全息过程存在根本区别：a. 全息过程要求参考光和信号光必须频率相同，才可形成稳定光栅。而四波混频作用的光波不一定同频率。b.全息过程要求参考光和信号光要求偏振相同。而四波混频中作用的光波是通过非线性相互作用的，偏振不一定相同，必须有一定重叠。3）考虑到全息效果，不仅要求四波混频满足相位匹配条件，还要满足振幅

16、动态平衡条件。,59,60,四波混频是利用介质的三阶非线性光学效应，实质上就是非线性介质在三个相干光波场作用下产生第四个光波场的作用过程。简并四波混频就是参与混频的各个波的频率相同。,61,62,63,64,65,66,67,68,69,70,71,72,73,74,75,在双光子吸收过程中，同时吸收两个光子来激发物质系统。由于它是一种高阶过程，故双光子吸收截面常常比单光子吸收截面小许多个数量级。双光子吸收已成为一个很有价值的光谱技术，作为对线性吸收光谱学技术的补充。 同样，也可把双光子吸收当作波的混频过程来处理，在这个过程中频率为 和 两个光波共同激发出物质激发波。,一、定义,5.4 双光子

17、吸收(Two-photon Absorption),76,w1+w2=w0,二、双光子吸收原理图,77,该过程不需要考虑相位匹配问题，是个非参量过程。,78,红宝石激光器入射时，有双光子吸收效应。,79,三、双光子特性,80,耦合波方程：,条件：介质中无二阶非线性效应，或混频不满足相位匹配条件。,81,该过程中， 的实部和虚部有不同的物理意义。,对于 的虚部，,82,83,84,曼利罗（M-R）关系：,表明：两频率的辐射场必须同时被放大或衰减，这正是双光子吸收的规律性的反映。,85,是表征双光子吸收过程的一个特征长度。,86,讨论说明：（1）如果 ， ， 则,（2）如果介质中， ，所发生的非线

18、性过程为受激拉曼散射。,（3）利用双光子共振吸收产生差频 。,87,（4）在一定条件下，在双光束双光子吸收过程，将会改变其中一束光的偏振态。二向色性效应。,（5）双光子吸收过程可以消除多普勒谱线加宽效应，可以提高光谱分析的分辨率。,88,89,90,91,参量过程和非参量过程的特点,参量过程 非参量过程 1）非线性介质原子保持原始状态 末态和始态不同2）介质只起到媒介的作用 介质参与非线性过程3）辐射场与激励场模不同 可能为受激发射过程4）辐射场与X(3)的模有关 实部和虚部分开讨论,92,5.5受激拉曼散射效应,散射现象主要是由介质不均匀引起的。 产生介质不均匀性的原因多种多样。在受激布里渊

19、散射中，它是电致伸缩效应引起的；在受激喇曼散射中则是由分子内部的振动所引起的。当泵浦激光强度足够高时，所有这些自发的光散射过程都可能变成受激过程。,93,94,95,96,与普通拉曼散射比，受激拉曼散射（Stimulated Raman Scattering-SRS）特点,1）阈值2）方向性好3）单色性好4）高强度5）SRS随时间的变化特性与入射激光类似受激散射光是相干辐射光,97,SRS产生机理,98,99,SRS过程的理论分析,SRS过程中，辐射场的两个频率分量的差接近于介质的一个跃迁频率。则耦合波方程：,100,101,102,103,SRS的多重谱线特性,104,105,106,107

20、,产生原因：分子振动、转动引起的,频移量一般在102103量级上,108,5.6受激布里渊散射SBS（Stimulated Brillouin Scattering）,受激布里渊散射是入射的强激光光场与介质的电致伸缩产生的弹性声波场耦合的结果。受激布里渊散射过程中的弹性声波场是在强激光的作用下，介质通过电致伸缩效应而产生的。这是一种相干的声波场，它与入射激光耦合而产生受激布里渊散射的相干辐射。 频移量较小，一般小于1cm-1.,109,5.6.1受激布里渊散射的基本理论,（1）强光作用下介质的声波场方程 方程是存在电致伸缩效应情况下，介质内弹性声波场运动所引起的介质密度随空间和时间的起伏变化所

21、满足的波动方程。方程式右边表示外界入射光场所产生的电致伸缩效应的贡献，只有当光波场强数值足够高时，这一效应的贡献才能开始显现出来。,110,（2）存在弹性光学效应时的电磁场方程 这表征介质内存在着弹性光学效应时电场强度E所满足的基本方程，即光波传播的波动方程。,111,（3）受激布里渊散射过程的耦合波方程组： 这是有关受激布里渊散射过程理论分析的基本方程。其中第一个方程右端一项表示在电场作用下电致伸缩效应对介质声波场的贡献；而第二个方程右端一项则表示在声波场作用下通过弹性光学效应对介质内电场的影响。,112,受激热布里渊散射和受激热瑞利散射,因光吸收引起的加热效应所产生光散射被称为热光散射。

22、强光作用下，密度起伏和温度起伏的运动方程：,113,将,代入电磁场方程中，三个方程一起描述了受激热散射。,114,实验装置,115,116,117,118,1、CARS过程： 在该过程中，首先由 入射波相干激发出一个 频率为 的物质激发波，然后该激发波同 波混频产生 的相干辐射输出。实质 上，这种过程的实质，是把自发拉曼散射过程中的自 发换成相干的一种变型。 自发拉曼散射-输出信号场初始处于真空态； 也不存在相干的物质激发波 。 受激拉曼散射-输出信号场初始不处于真空态； 不存在相干的物质激发波 。 相干拉曼散射-存在相干物质激发波 ； （包括CARS和CSRS） 输出信号场初始态无要求。,6

23、.3 相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）,119,Fig 6.4 描述CARS过程的示意图,2、CARS的输出场强度,用6.2节中四波混频的一般理论，可以计算出 场的输出强度为：,120,讨论： （1） 可分解为共振部分与非共振部分,121,由（6.3-2）式可得出CARS谱：,Fig 6.5 方解石中在1088 共振附近的CARS谱线，纵坐标为归一化输出强度，横坐标为,122,上图中一峰一谷处对应频率值分别为：,123,3、CARS输出信号特点： （1）相干输出-方向性好 （2） 高频边，抗荧光干扰能力强，信 噪比高。 （3）存在共振增强（ ），提高了信号强 度。此外，入射激光频率仍然可以调

24、节到与介 质的电子跃迁相共振，进一步提高信号强度， 这就是共振CARS。 （4）偏振特性：出射信号偏振与入射场偏振及介质 对称性密切相关，可用来进一步抑 制背景干扰，提高信噪比。 4、CARS主要用途：高分辨率光谱学技术,124,补充内容：偏振CARS 如果 ，那么当背景有涨落时，共振信号将很容易被非共振背景噪声淹没，为了消除非共振背景的影响，可采用偏振CARS。 1、偏振CARS原理 由于CARS中，输出信号场 ，而 可分解为共振和非共振两部分：,125,126,2、光谱学应用： 在光谱学研究中，感兴趣的是 的色散， 而不是 它的绝对值。所以，当共振很弱，以致： 时，实验上最方便的是直接记录输出信号中 分量 的比值 由于在近共振区域内 的色散是可以忽略的，因而 对 的关系实际上再现了 的谱。 Fig 6.6所示为测量 的偏振CARS的一种可能的实 验装置，测量 的好处在于它很少受激光强度起伏 的影响。,127,Fig 6.6 偏振CARS的实验装置,3、测量 的实部和虚部： 将检偏器装置转一小角度 ，则我们记录的比值变为：,128,在测量 谱实验装置的基础上，若在检偏器之前放置一 波片，使得输出信号场中的 分量相对 分量的相位改变 ，则有,129,