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1、项目名称：复杂电子体系的超敏量子调控首席科学家：沈健 复旦大学起止年限：2011.1至2015.8依托部门：教育部 上海市科委二、预期目标本项目的总体目标： 针对复杂电子体系中的超敏量子调控中面临的基础科学问题，本着强强联合，多学科合作，理论与实验相结合的原则，凝聚国内活跃在本领域相关前沿研究领域具有代表性的研究队伍，并借助已经建立起来的国际合作优势，利用项目参与人已取得的对复杂氧化物和二维电子材料的前期研究成果，与国家业已布局的相关研究项目有机衔接，优化现有的综合研究平台和运用先进的技术手段，深入研究复杂电子体系的维度效应及其产生的独特的超敏量子调控功能，发现未知的重要的物理现象并在理论上对
2、相关的物理机理进行研究。 同时为研究和应用此类现象发展出新技术、新方法，力争在若干关键科学取得突破，并开发出基于复杂电子体系的新型多功能电子器件。通过优化资源、凝聚队伍、合作攻关、重点突破，提出真正原创性的思想，做出一批具有原创性的重要成果，取得具有国际影响力的重大突破，使我国在新型电子器件的研究处于世界前沿。通过本项目的实施，同时培养和锻炼一批具有国际水准的学术人才，为参与未来在固态量子计算及相关研究领域上的国际竞争建立起一支创新能力强、凝聚力高的高水平的攻关队伍。 五年预期目标: 从实验上将复杂电子体系空间尺度缩小到电子相分离的尺度或维度限制到二维，充分发挥其量子调控能力，从而能在真正意义
3、上实现超敏量子调控。理论与实验紧密结合，研究电子输运过程与复杂体系内各自由度的相互作用，探讨在小系统中实现由电学控制各自由度的方法。理解基于复杂体系的新型电子器件所面临的各种基础问题，提出真正原创性的思想，使我国的在新型电子器件的研究处于世界前沿。五年具体目标如下： 1) 获得复杂氧化物的尺寸效应及在临界点的相变特性。实现利用外界磁场、电场、应力场对复杂氧化物电输运和磁性质的超敏控制。 2) 通过控制复杂氧化物的表面、界面结构、化学组分，获得新磁性结构，并与硅技术相结合，实现高效自旋电子器件。 3) 实现尺寸效应、外电场引发的对称性破缺对石墨烯以及氧化物异质结纳米器件中的能带调控。发展石墨烯器
4、件在微波、太赫兹和远红外波段作为激光元件和超敏探测原器件的应用。 4) 建立局域受限后的过渡族金属复杂氧化物的输运特性的理论模型。研究利用纳米加工手段降低复杂金属氧化物维度后，异于块体和薄膜的输运模型，建立一种新的理论模型对新现象加以解释。 5) 探索出与现有CMOS工艺兼容的复杂氧化物及石墨烯材料制备加工技术，包括采用电子束光刻技术制备亚微米/纳米结构、精确可控的纳米尺度等离子体刻蚀技术等，实现500-100nm的复杂氧化物图形化，制备石墨烯以及氧化物异质结纳米带、纳米点。研制出基于复杂体系的二维电子气高速晶体管、下一代存储器和其它新型电子器件原型。 6) 申报专利20项以上；每年发表论文4
5、0篇以上，其中至少有20篇文章发表在影响因子为3或以上的杂志上；每年培养优秀博士研究生和博士后20名以上，为国内外重要科学研究基地输送合格人才。建立起一支在国际上相关研究领域具有影响力的学术团队。 三、研究方案1）学术思路： 本项目的总体思路是瞄准国家科学中长期发展规划中关于量子调控和固态量子计算的战略目标，围绕如何实现复杂电子体系中的超敏量子调控，重点研究空间尺度、维度、构型以及序竞争对微观（电子相分离、量子相变）、宏观（磁、电等）物理性质以及体系的各种场效应的影响，探索复杂电子体系的表征方式和超敏量子调控途径。在此基础上，开发以复杂电子体系为基础的新型电子器件。在课题的设臵上注意与前期已经
6、执行的项目在研究内容上相互补充，相辅相成，与此同时，理论与实验相结合，各课题之间研究内容既有其独特性，相互之间又具有很强的关联，从而发挥合作攻关的优势。在人员的构成上注意强强联合，充分发挥实验物理学家与理论物理学家合作攻关的优势，使得观察到的物理现象能够及时在理论上进行理解，同时理论又可以指导下一步实验进行的方向。在具体技术路线的确立上，将力求准确把握国际上相关领域的重大科技发展动向，并结合项目参加单位在相关研究领域丰富的研究工作基础、技术积累及我国的具体国情，在具体技术路线的确立上，将力求准确把握国际上相关领域的重大科技发展动向，并结合项目参加单位在相关研究领域丰富的研究工作基础、技术积累及
7、我国的具体国情，抓住小尺度下复杂氧化物等超敏量子调控研究尚处于探索阶段，未形成明确的世界格局的机遇，兼顾强调自主创新与总体技术路线的可行性两方面因素，力求在该研究领域获得系列自主知识产权，培养与完善研究队伍建设，促进我国在相关领域的可持续发展。 对于复杂氧化物的空间受限体系的研究，我们将以分子束外延和脉冲激光分子束外延所生长的单晶薄膜为基点，利用各种微、纳加工方法，构造尺度可控的受限体系，发现新的物理现象，并通过化学掺杂、应力、栅控电场、铁磁交换作用等，调制体系的各种量子序极其共存态，让体系能最敏感地响应外界物理参数的改变。实现复杂电子系统的样品制备和研究其超敏量子调控是本项目的重点，具体研究
8、方案的确定也将围绕这方面展开。 2）技术途径： a) 复杂电子系统的样品制备 我们将利用单晶外延薄膜生长技术（脉冲激光分子束外延、分子束外延等），通过优化生长条件，制备出结构、化学组分、应力可控的高质量复杂电子体系薄膜，并进行微、纳加工，以得到尺寸、构型可控的复杂电子空间受限体系，满足后续物性测量以及器件构造的需求。由于一旦当材料的空间尺度缩小到几十纳米以下，其边界效应将不可忽略，而对单晶薄膜的微纳加工不可避免会引入边界缺陷，为了实现干净的纳米尺度下的空间束缚体系，我们将发展一套新颖的样品制备工艺（如下图所示）：在单晶复杂氧化物材料制备之前，利用电子束刻蚀或者聚焦离子束刻蚀预先使衬底图形化，再
9、利用脉冲激光分子束外延在此衬底上生长单晶薄膜。由于刻蚀是在衬底上进行而非在样品上，样品图案是通过衬底诱导自发形成，不需要离子束轰击和化学处理过程，既没有粗糙边缘带来的缺陷，也避免了刻蚀过程不可避免引入的一些外加掺杂。此外，我们还会利用超晶格合成化学有序的薄膜来研究化学有序性对物性的调制。以锰氧化物为例，La0.5Ca0.5MnO3中掺杂的Ca2+离子，在一般情况下是空间随机分布的。但如果用外延方法将单层的LaMnO3和单层CaMnO3换层堆积成超晶格结构，则该超晶格体系就成了Ca2+离子化学有序排列的La0.5Ca0.5MnO3体系。将这两个体系的物性直接做比较，我们希望能够直接观察到化学有序
10、掺杂在La0.5Ca0.5MnO3体系中扮演的角色。类似的方法当然也可以推广到其它的复杂电子体系生长中去。 b) 复杂材料体系的呈展现象 我们将设计如下图所示的可控激励的新器件。利用锰氧化物La1-xyPrxCayMnO3 (LPCMO)的独特性质来做晶体管的沟道材料，虽然此器件结构上类似于通常的场效应管，但基本原理却是基于锰氧化物薄膜中电荷相分离的呈展效应。由于这些材料的复杂强关联本质，加在薄膜上的电场能够显著的改变内部的电荷序，因此输运沟道的性质（金属绝缘体相变）会随着这些相的变化而变化，从而控制通道的导通。此外，我们还将引入铁电材料如PbZrxTi1-xO3 (PZT)来调控锰氧化物的界
11、面，实现由外加电压驱动铁电材料控制锰氧化物界面上的应力场和电荷分布。由于PZT是一种铁电材料，能够受电场控制实现双向翻转，进而双向驱动锰氧化物相变。而且PZT还是一种压电材料，即外加电场还能够同时改变晶体结构的形状，使得通过外加应力来调控沟道中的锰氧化物材料成为可能，从而实现应力诱导相变导致的沟道电阻变化。 c) 材料表征 对于上述各种材料，根据所要进行的测试以及开展后续工作所需的要求，使用相应的常规样品表征手段如XRD、SEM、TEM、STM、AFM、电阻率、迁移率、磁阻、磁矩测量等进行表征，研究样品表面及内部晶格结构和相关物性。同时把所得到的结果反馈回样品生长和微、纳加工人员，以摸索最佳样
12、品制备条件，不断完善，最终得到符合要求的样品。 d) 微加工和器件制备 本项目的许多研究内容都涉及到对样品进行微米至纳米尺度的微加工。中科院微电子所以及本项目的相关课题组具有各类进行微加工所需要的设备如电子束曝光（EBL）、反应离子束刻蚀（RIE）、聚焦离子束刻蚀（FIB）等，同时各课题组成员都具有进行样品微加工的多年的经验积累，通过摸索微加工工艺，最终得到开展后续实验所需的进行微加工的样品。 e) 物性测试 在所得到的样品上利用各课题组已有的测试手段以及各依托单位的公用设备，在特定条件下（极低温、强磁场、极高压）进行霍尔电阻、隧道谱、磁阻、SQUID、比热、光谱、亚微米量级的激光扫描共聚焦荧
13、光显微光谱等各项与有序量子态所表现出的物性相关的实验，得到与量子有序态相关的物理信息。通过比对不同样品、不同条件下的实验结果，总结出量子有序态在外部条件影响下发生变化的规律，找出对量子有序态起重要作用的参量，进而理解不同系统中量子有序态受到某些特定条件的影响下所发生的变化过程和物理机理，掌握其规律，探索出对量子有序态进行调控的新思路、新方法。 f) 理论分析和理论模拟 理论成员将积极配合实验组,在两方面开展理论研究：(1) 针对实验中提出的问题和观测到的现象，进行理论分析，构造理论模型及进行理论模拟，从而获得深入的理解以推动相关实验的开展； (2) 开展理论的前瞻性研究，从理论基础，新现象预言
14、，实验方案设计等方面为实验工作开展方向提供参考。 四、年度计划2011年度制备高质量样品，摸索微纳加工技术，以研究空间尺度效应对不同量子序的特征长度及相互关联的影响，建立局域受限后的过渡族金属复杂氧化物的输运特性的理论模型。通过PLD, CVD，悬浮区法，自助熔剂法，磁控溅射、MBE 等多样材料生长的方法，制备高质量石墨烯、复杂材料低维界面等各类物理体系样品。摸索复杂氧化物的微纳加工技术，利用光刻、电子束刻蚀和聚焦离子束刻蚀相结合的方法，将各种复杂氧化单晶薄膜制备成从几微米到几十纳米的各种小尺度结构，研究空间束缚效应对其物性的影响。利用铝膜辅助电子束刻蚀技术和聚焦离子束刻蚀制备亚100纳米线宽
15、的图形，在此基础上利用原子力显微镜进一步探索30纳米线宽的图形刻蚀技术。并将电子相分离研究对象从LaPrCaMnO3拓展到更多的复杂氧化物，进一步筛选出更多具备超敏量子调控性能的材料。发展计算复杂电子体系表面电子结构和输运性质的新方法，复杂电子体系由于结构复杂，原有的基于平衡态的电子结构计算和基于线性响应理论电导理论都需要改进。2012年度全面展开对复杂电子体系中的序竞争及其诱导的新现象的研究。将筛选出的材料在外延生长时，通过选取不同的衬底晶面控制薄膜的晶体取向、通过衬底晶格的大小以及对称性来控制薄膜的晶格常数、键角以及晶体对称性；研究晶体结构的改变对电子自旋耦合和跃迁几率、体系的宏观磁性和电
16、输运性质的调控，研究超晶格形成的维度调控对物性的影响。以复杂氧化物为重点，深入研究薄膜晶体结构与衬底结构的关系，在此基础上总结出复杂氧化物外延薄膜生长规律和相图。针对所要研究的物理问题与相应的检测手段设计并制备高品质的石墨烯器件，研究外界电场磁场作用下的石墨烯中量子输运行为所需器件的设计与制备。利用低温超高真空STM-AFM 联用系统对所制备的石墨烯器件进行研究，探索其在应力作用下的量子输运特性。 2013年度 利用栅极场实现电场驱动复杂氧化物材料可控翻转，研究引入铁电材料如PbZrxTi1-xO3 (PZT)实现调控锰氧化物的界面；研究由外加电压驱动铁电材料控制锰氧化物界面上的应力场和电荷分
17、布；研究应力诱导相变导致沟道电阻的变化；研究进一步缩小栅极宽度到纳米尺度局域应力和电荷对大尺度宏观性质的贡献；设计垂直翻转结构，研究复杂氧化物体系中的电脉冲诱导电阻翻转效应。研究复杂氧化物界面的二维超导体系（例如LaAlO3/SrTiO3）、拓扑绝缘体表面以及拓扑绝缘体/超导体界面、有机/无机半导体界面等复杂低维体系的新奇现象，探索外场（电场、光场等）调控的可能。2014年度 通过在复杂电子体系的清洁表面原位生长铁磁金属的纳米结构，利用铁磁金属原子与复杂电子体系磁性原子的交换相互作用来间接控制体系的自旋序，实现局域磁场对复杂电子体系的操控。并在此基础上，把表面的铁磁金属米结构做成有序阵列，设计
18、出一些特定的结构来控制复杂电子体系的宏观自旋序。我们还将结合纳米图形工艺制备纳米结构，研究铁磁/半导体异质结中的自旋注入和自旋输运性质，研究磁性薄膜中电子关联、表面效应、尺寸效应和维度效应对磁性的影响。2015年度进一步深化对以上复杂电子体系中的量子态调控的研究， 并基于前4年的研究进展，初步实现原创性的原型电子器件。一、研究内容1.研究空间尺度效应对不同量子序的特征长度及相互关联的影响 强关联电子体系中的一些奇特、新颖的物理现象，譬如铜氧化物的高温超导、锰氧化物的庞磁阻、重费米子体系的非费米液体行为等，都与材料中电荷、晶格、轨道、自旋这四个自由度共存却又相互竞争的关系有着密切的联系，而这些现
19、象又在很大程度上与材料中非均匀分布的空间电荷或者说纳米尺度上的相分离有关。我们将设计和制备新颖的小尺寸复杂氧化物样品结构，研究复杂氧化物体系在小尺度下与电子相分离相关的呈展现象、电子相分离与宏观电输运的关联性；研究关联电子系统的驱动特性：呈展效应也就是多能量自由度的合作协同引起的超过它们各自简单相加的奇特效应；研究复杂材料内禀的每一层次的关联特征长度和分离各个特征关联的可能性；利用光刻、电子束刻蚀和聚焦离子束刻蚀相结合的方法，将各种复杂氧化单晶薄膜制备成从几微米到几十纳米的各种小尺度结构，研究空间束缚效应对其物性的影响。 2、研究人工合成方法控制复杂电子体系构型及其物性调控 由于电子关联作用，
20、复杂电子体系的构型，包括晶体结构、化学有序都会对宏观物理性质有巨大的影响。我们将在外延生长时，通过选取不同的衬底晶面控制薄膜的晶体取向、通过衬底晶格的大小以及对称性来控制薄膜的晶格常数、键角以及晶体对称性；研究晶体结构的改变对电子自旋耦合和跃迁几率、体系的宏观磁性和电输运性质的调控。以复杂氧化物为重点，深入研究薄膜晶体结构与衬底结构的关系，在此基础上总结出复杂氧化物外延薄膜生长规律和相图。将薄膜生长与相应的物性测量以及理论解释相结合，获取一套带有普适性的利用调制晶体结构来调控宏观物性的方法。研究由于掺杂元素的随机分布而形成的化学不均匀性对物性的影响，一直是强关联物理界关注的重要问题之一。如果采
21、用超晶格外延生长合成化学有序的薄膜，就可以与类似条件生长的具有随机掺杂分布的薄膜相比较，深入理解化学有序性对物性进行的调制。 3、研究栅电场变化对复杂电子体系物性的调控 众所周知，对于自旋电荷晶格轨道相互作用构成的体系，细小的微扰就能够对宏观性质产生巨大的影响。但目前对电场等外界微扰如何局域地影响系统宏观性质尚缺乏理解。我们将研究诸如呈展现象在复杂材料中是如何产生并相互竞争等长期困扰本领域的核心问题；在电场驱动复杂氧化物材料可控翻转的基础上，研究引入铁电材料如PbZrxTi1-xO3 (PZT)实现调控锰氧化物的界面；研究由外加电压驱动铁电材料控制锰氧化物界面上的应力场和电荷分布；研究应力诱导
22、相变导致沟道电阻的变化；研究进一步缩小栅极宽度到纳米尺度下的局域应力和电荷对大尺度宏观性质的贡献；设计垂直翻转结构，研究复杂氧化物体系中的电脉冲诱导电阻翻转效应（EPIR）。 4、研究可控应力场对复杂电子体系物性调控 庞电阻、庞磁阻、高温超导和金属绝缘体相变，这些目前仍然没有完全理解却非常有应用前景的材料，都能受外加应力场的强烈影响。我们将在外延薄膜过程中，通过衬底与薄膜晶格常数的匹配设计引入外加应力场，即通过调节锰氧化物薄膜中的短程和长程弹性应力来控制宏观物性；此外，我们还可以采用晶格近乎完美匹配的衬底，先外延压电陶瓷晶体作为平台，然后外延一层绝缘层，最后再生长相分离复杂金属氧化物薄膜材料，
23、由于压电陶瓷层与复杂金属氧化物层之间绝缘层的存在，就能忽略压电陶瓷材料界面上的电偶极效应，只精细控制各向异性应力。利用这一新颖的体系，我们就能系统地研究通过衬底引入的全局应力场对薄膜物性的影响。另外，通过在复杂材料薄膜表面生长小尺度的晶格失配材料，我们还能研究局域应力场对整体物性的影响。 5、研究表面纳米磁性阵列结构的铁磁交换作用控制复杂电子体系的物性 对于复杂电子体系，外磁场通过调节电子自旋序控制其宏观物性，但通常只有强磁场才能实现电子自旋序的调控，这就使复杂电子材料很难成为实际应用的磁场感应材料。锰氧化物只有很大的外磁场下才有庞磁阻，难以取代金属磁性薄膜在磁存储器件中的应用。为了解决这一问
24、题，本项目将研究利用铁磁交换作用影响复杂电子体系的自旋序。引入铁磁交换作用的有效办法就是在复杂电子体系的清洁表面原位生长铁磁金属的纳米结构，并通过铁磁金属原子与复杂电子体系的带磁矩的原子的交换作用，来控制体系的自旋序。虽然这种铁磁交换只会直接作用于复杂体系表面层的原子，但只要复杂体系薄膜足够薄（小于铁磁交换长度），就能够通过这种交换作用有效调控体系局部的自旋序。在此基础上，若把表面的铁磁金属纳米结构做成有序阵列，就能设计出一些特定的结构来控制复杂电子体系的宏观自旋序。 6、研究复杂电子体系的微纳加工与新型电子器件 复杂电子体系空间尺度缩小到电子相分离的尺度后，将出现一系列新颖物理现象，有望被推
25、广到增强量子调控能力的电子器件应用中，但是材料体系的复杂性对微加工提出苛刻要求，因此这方面的研究在国际上还处于起步阶段。现在复杂电子体系的制备加工水平基本处于微米尺度，针对纳米级小尺度复杂电子体系结构制备、加工、测量，还存在诸多问题需要解决。我们将开展制作小尺度复杂电子体系结构的纳米加工技术的研究，研究加工的精确可控性，探索不同光刻胶的曝光、显影特性。探索利用电子束曝光技术制备高精度、高分辨率、高对比度的纳米结构的工艺条件；研究纳米结构图形边缘粗糙度对复杂电子体系结构的结构和物性的影响，探索图形边缘平滑化的工艺；研究、开发新型复杂电子体系材料、电子束混合曝光用光刻胶；研究复杂电子体系材料纳米结构的等离子体刻蚀技术。以及复杂金属氧化物等材料的纳米结构的干法刻蚀工艺的精确可控研究；多步刻蚀工艺制备不同剖面结构的复杂电子体系纳米结构的工艺研究。在此基础上实现基于复杂金属氧化物二维电子气高速晶体管器件和下一代存储原型器件。
