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1、第2讲 非线性极化率经典非简谐振子模型和极化率性质(Nolinear Susceptibility of a Classical Anharmonic Model and Properties of Nolinear Susceptibility),宏观极化强度：单位体积内电偶极子电矩的矢量和，也是电偶极矩的体密度,Charge density,Electron charge,Displacement,介质的极化，形成电偶极子（dipole),V(x),电子的势能函数；x0，无微扰下势能最低处的平衡位置；u=x-x0,电子离开平衡位置的位移。,简谐势能函数恢复力,非线性极化率经典非谐振子模型(
2、Nonlinear Susceptibiliy of a Classical Anharmonic Oscillator),(1)简谐振子模型（Harmonic model),简谐阵子势能曲线,原子核,电子电荷,简谐振子模型（Harmonic model),解出,外电场作用下原子中电子的运动方程,阻尼系数,联立后得到,线性极化率,N 电荷数密度,色散,吸收,非简谐振子模型（Anharmonic Oscillator model),非简谐振子势能曲线,非简谐势能函数恢复力,D 表征非线性强度大小,对于非中心反演对称材料：,挑出2项,外电场作用下原子中电子的运动方程,非简谐振子模型（Anharmo
3、nic model),二阶非线性极化率,D 表征非线性强度参量,米勒系数,二阶非线性极化率与线性极化率之间的关系,米勒系数意义 介质的非线性极化率与线性极化率的三次方成正比，因此，通过介质的折射率和对称性可预言非线性极化率。根据大量的实验结果表明，尽管不同的介质的非线性极化率的变化范围在四个量极以上，但所有介质的密勒值却几乎为常数，密勒值的差别在50%以内,二阶非线性极化率值估算,和频情况下的二阶非线性极化率：,同理，三阶非线性极化率：,在远离共振条件下：,非线性极化率的正式定义 Formal Definition of the Nonlinear Susceptibility,两个频率分别为
4、w1和w2的光波在介质中感应的极化强度写为：,考虑到电场强度的真实性：,；,一般的，,;,；,角频率和电场：,二阶极化强度分量形式：,二阶非线性极化强度重写为：,同理，三阶非线性极化率张量分量形式：,二阶极化率张量元素,三阶极化率张量元素,考虑三波混频的二阶非线性极化率张量，引入相互作用的三个频率后重新定以后（这里）,极化率张量有：,对应负频率的有：,共有12项极化率张量，每个张量有27个元素，总共324个元素。,非线性极化率的性质(Properties of the Nonlinear susceptibility),本征对易对称性（Intrinsic Permutation Symmetr
5、y)：,我们通过分析描述三波 相互作用的二阶极化率张量元素，来了解极化率张量性质，理解其物理意义和所描述的物理过程。通过极化率的对称性分析，来减少非零独立张量元素个数。,描述的物理意义：频率为w1、偏振方向为 j 的外光电场,与频率为 w2、偏振方向为 k 的外光电场，在介质中产生出频率为w3极化强度的 i 分量。,而 描述的物理意义：频率为w2、偏振方向为k 的外光电场,与频率为w1、偏振方向为 j 的外光电场，在介质中产生出频率为w3极化强度的i分量。,从物理角度看，两个外光电场对介质的作用无先后之分，因此这两个极化率张量元素必定相等。这种性质是极化率张量固有的，称极化率张量的本征对易(内
6、禀）对称性。,物理过程的数学描述：,外光电场的频率、振动方向的对易性，决定极化强度的简并度：,例如，对于二阶非线性极化：,仅有一个可区分场，如二次谐波,两个外光电场可区分，2种对易,例如，对于三阶非线性极化：,仅有一个可区分场，如三次谐波,两个可区分外光电场，3种对易,三个可区分外光电场，6种对易,场的真实性条件(Reality of the Fields)：,极化强度是可观测量，与电场强度一样，为实数。对于二阶极化率张量，通过对比得到真实性条件：,真实性条件,极化强度为实数,这里，,时间反演对称性(Time Inversion Symmetry)：,二阶非线性光学介质无损耗，外光电场频率远离
7、共振区域，则二阶极化率张量为实数，则：,由真实性条件：,时间反演对称性,因此，,完全对易对称性（Full Permutation Symmetry)：,同样对于无损耗介质，外光电场频率远离共振区域。极化强度频率 w3 和极化方向 i 构成配对(w3,i)，与两个外电场的频率及振动方向（w1,j)，(w2,k)交换位置，其值不变，则称为完全对易对称性。,1.一阶极化率张量是对称张量：,2.和频和差频的一致性：,由极化率张量的完全对易对称性和时间反演对称性得出的有意义结论：,作业!,克莱曼对称性（Kleinmans Symmetry),对于无损耗介质，且外光电场频率 w 远小于介质的共振频率 w0
8、，二阶极化率张量与频率无关。在不用括号内频率的条件下，交换二阶极化率张量元素的下标，张量元素值不变。这就是克莱曼对称性。,克莱曼对称性在忽略极化率色散时是有效的。当考虑色散时，二阶极化率张量元素值要用米勒常数修正。二阶极化率张量的克莱曼对称性，使得张量元素个数从27个减少到18个。,二阶极化率张量元素的简便记号:(Contracted Notation),1,2,3分别代表x,y,z,用 dil 矩阵：,克莱曼对称条件成立的条件下：,独立元素从18个减少到10个。,克莱曼对称条件成立的条件下，引入张量：,非线性光学系数,非线性介质的空间对称性（Spatial Symmetry of the N
9、onlinear Medium),中心反演对称（centrosymmetric)对二阶非线性响应的影响：,张量满足坐标变换不变性。对具有中心反演对称介质，二阶极化率张量按以下规则变换，其值不变。,而此时将光电场的振动方向反向，即由，极化强度方向必定因此也反向。,外电场改变符号后：,比较上面两式，得：,推广：所有中心反演对称材料没有偶数阶非线性极化响应，及偶数阶极化率张量为零。,空间对称性对二阶极化率张量的影响（Influence of Spatial Symmetry on the Second-Order Susceptibility),二阶非线性光学材料只能在非中心反演对称材料中寻找。自然
10、界的晶体材料分7大晶系（1.三斜，2.单斜，3.正交，4.正方 5.三角 6.六角 7.立方晶系），32种晶类（宏观对称类型），其中非中心反演对称晶体只有21种。,四方晶系,立方晶系,晶体的对称性会进一步减少二阶极化率张量中非零独立元素的个数。,晶体的对称性会进一步减少二阶极化率张量中非零独立元素的个数，以 类晶体为例：,具有 对称性晶体如KDP,KD*P,ADP,ZnGeP2,晶体对称性操作,6个对称操作(1)一个4度象转轴(沿z轴)(2)3个2度轴(各沿x,y和z轴)，(3)两个对称面分别为,4上面的-为反演对称操作，矩阵为：,以平行于z轴-45度平面作为镜面m2,以平行于z(x3)轴45度平面作为镜面m1,变换矩阵,变换矩阵,类对称操作矩阵,对于晶体,n度旋转Cn，n=1,2,3,4,6,Cn旋转操作变换矩阵,首先用 作用于 作变换,二阶极化率张量：,矩阵变换后与原矩阵相同，因此变换后出现负号项的元素应为零。,再用 作用于 作变换,得到矩阵：,用 作用于 作变换,同样，出现负号项消失，矩阵重写为：,写成 dil 矩阵形式：,最后得到的矩阵：,在克莱曼对称条件成立条件下：,只剩一个非零独立元素,Thanks for your attenstion!,
