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1、球面上皱褶花样的演化 球面上皱褶花样的演化是小柯论文网通过网络搜集，并由本站工作人员整理后发布的，球面上皱褶花样的演化是篇质量较高的学术论文，供本站访问者学习和学术交流参考之用，不可用于其他商业目的，球面上皱褶花样的演化的论文版权归原作者所有，因网络整理，有些文章作者不详，敬请谅解，如需转摘，请注明出处小柯论文网，如果此论文无法满足您的论文要求，您可以申请本站帮您代写论文，以下是正文。 摘 要文章从理论和实验两方面研究了通过控制柔性衬底的曲率来调控球面上应力诱导之皱褶花样的可行性.研究以Ag内核/SiO2壳层微结构为对象.结果表明，当球形衬底的曲率较小且应力刚超过临界值时，皱褶花样为三角铺排的
2、凹痕结构；而当应力进一步增大和/或衬底的半径增大时，则出现迷宫形的花样.皱褶的周期长度和临界屈曲应力都随衬底半径的增大而增大.此方向上的研究对于理解大自然中许多花样(比如花叶序与皱纹)的产生和演化具有重要的意义.关键词应力，屈曲模式，几何效应Transition behavior of buckling modes on a sphereLIChao|Rong1,CAO Ze|Xian2CHEN Xi3(1 Department of Physics, Center for Optoelectronic Materials and Devices and Key Laboratory of A
3、dvanced Textile Materials & Manufacturing Technology Ministry of Education, Zhejiang Sci-Tech University, Hangzhou 310018, China) (2 Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China)(3 Department of Civil Engineering and Engineering Mechanics, Columbia University, New York, N
4、Y 10027-6699, USA)AbstractFeasibility of manipulating the thin film buckling patterns is investigated by changing the substrate curvature and the stress developed upon cooling. The numerical and experimental studies are based on the spherical SiO2 film/Ag substrate system. It is found that for a sub
5、strate with a relatively large curvature, the triangularly distributed dent|like buckling pattern forms when the nominal stress is just above a critical value. With increasing film stress and/or substrate radius, the labyrinth|like buckling patterns take over. Bothe the buckling wavelength and the c
6、ritical buckling stress become larger with increasing substrate radius. Researches along this line are helpful to the understanding of the formation and evolution of many natural patterns including the phyllotactic arrangements and wrinkles.KeywordsStress Buckling modesGeometry effect压应力超过一定值时，柔性衬底上
7、的表皮会出现皱褶（wrinkling, buckling）1)，这种现象非常普遍，以典型的中老年面部形貌为例，人体皮肤随着年龄的增长或因环境导致真皮层水分的流失，就会出现的皱纹.从本质上说，类似的自然现象大都可用以下的简化模型来描述：设想一个柔性软衬底上附着一层较硬薄膜的两层结构，开始时两者处于平衡状态.随着条件的改变（如温度、成分或结构等），界面处会出现应力的积聚；当应力大于某个临界值时，将会出现结构失稳而形成一定的皱褶花样.对这种现象进行深入的科学研究，其结果在材料科学、大面积微纳米结构组装和整容外科等领域都具有重要的应用前景14.Bowden等人5在约110的温度下在弹性光刻胶衬底上生长
8、一层约50nm厚的Au薄膜.在冷却过程中， 由于两者的热膨胀系数存在较大的差异，在金属膜中形成等轴压应力条件.当温度低于一定值时，就出现了皱褶花样.通过在衬底上预制一些图案，则可以通过钉扎获得不同的有序结构.相同的现象也可利用其他手段(如氧化6及衬底表面改性等7)在薄膜中诱导出大的应力而实现.人们针对皱褶花样的形成机理以及如何通过调控来实现有序的皱褶花样，进行了大量的理论和实验研究工作.在理论研究方面，Mahadevan等人发现当表面非常平整时，有利于出现锯齿形、迷宫形或鱼骨状花样8，Chen 等人通过比较不同的皱褶模式，得出在等轴压应力作用下，鱼骨状皱褶花样是系统的能量最小状态9，10；而迷
9、宫形的皱褶花样与应力的各向异性有关1214.这就为通过控制应力的方向来实现对皱褶花样的控制提供了一条有效的途径10.对此已有普遍的皱褶理论加以描述15,16.在实验研究方面，继Bowden等人5在Nature上的开创性工作，已出现很多通过改变膜的形成方式6，7或控制皱褶的位置等来实现皱褶花样控制的研究报道11.研究表明，这种图案的分布规律除与应力的具体分布和材料的基本力学性能有关外，还与材料体系的几何形状等因素有关，而几何条件是在实际应用过程中相对较易调控的因素.以上研究大都局限在平面的范畴，而对衬底曲率的影响还没有涉及.自然界中常见的皱褶实际上更多地是发生在曲面上的，如人类的面部皱纹是曲面上
10、的屈曲模式，额头和眼角部分的皱纹有明显的结构上的区别.虽然研究者已经认识到曲率对薄壳层结构的皱褶非常敏感17,18，但对于薄膜弯曲表面（不分层）自发皱褶的机制还没有进行过研究.另外，一个闭合的表面（球面是特例）与具有边界的自由表面其拓扑性质完全不同，前者的亏格数为0，而后者的亏格数为1.因此，在球面上的皱褶行为显然会受到更强的几何限制，会表现出与平面完全不同的皱褶模式.我们（李超荣与曹则贤）在前期研究中19，21在球形的Ag内核/SiO2壳结构中经由自组装获得了三角点阵花样，在有一定锥度的曲面上获得了四组具有左右两种手性的Fibonacci螺旋花样，是世界上第一次在微观尺度上获得这样的隐含自然
11、奥秘的花样.研究结果得到了来自材料科学、生物学等领域国际同行的广泛关注.但是，相关的一些重要问题，如衬底的曲率以及膜的厚度对结果影响等，还没有或难以从实验上给出规律性的认识.对曲面上的应力屈曲模式发生规律的认识有助于理解植物中花托上花样的形成、胶体团簇的聚集（球面结晶学这一学科的雏形已现）以及液滴（金属或氦）的结晶过程，这些问题都涉及能量最小化构型与支撑体的几何关系. 设柔性球形衬底的半径为R，杨氏模量为Es，泊松比为s; 在其上有一层厚度为h，杨氏模量为E，泊松比为 的均匀刚性薄膜，在制备和冷却过程中，内核壳层结构的完整性始终得以保持.两者的热膨胀系数分别为和s，且s. 在此，只有R和h为几
12、何参数，其他皆为材料的物理性能参数.当温度降低了T时，衬底的收缩使得在界面上产生了一个径向的压力.由径向压力的连续性以及产生的圆周方向的应变，可推导出薄膜所受的压应力为根据对应的实验所采用的Ag内核/SiO2壳层体系，模型参数确定为E=75GPa,=0.17,=0.4510-6/K,Es=25GPa, s=0.37 ,s=11510-6/K以及h=150nm.由（1）,（2）式，f/随R/h的增大而非线性地增大，而当/R/h超过约50时，f/趋近于1，从而对衬底曲率的变化变得不敏感.数值模拟计算采用有限元方法22.在以上给定的几何及物性参数条件下，研究了Ag内核/SiO2壳层体系的屈曲行为随R
13、和T的变化.为与解析解一致，在数值模拟过程中，我们假设系统具有理想的热导且温度始终均匀分布.所有物性参数在计算涉及的温度范围内保持不变23.由数值计算给出的屈曲发生前体系内的应力与（1）式符合很好，表明所采用的数值方法是适宜的.通过量纲分析，归一化后的衬底半径(R/h)是数值计算过程中唯一的几何控制因素.有限元计算过程中，只要R/h保持不变，也可把h作为变量，计算所得到的结果一致.由（1）式可知，当温度T持续变化时，应力将持续增大，一直增大到薄膜开始产生皱褶的临界应力c，此时应力因皱褶的发生而得到部分弛豫.进一步增大T，皱褶花样的幅度将增大，使总的应变能最小.在材料参数确定的条件下，可以给出随
14、归 球面上皱褶花样的演化是小柯论文网通过网络搜集，并由本站工作人员整理后发布的，球面上皱褶花样的演化是篇质量较高的学术论文，供本站访问者学习和学术交流参考之用，不可用于其他商业目的，球面上皱褶花样的演化的论文版权归原作者所有，因网络整理，有些文章作者不详，敬请谅解，如需转摘，请注明出处小柯论文网，如果此论文无法满足您的论文要求，您可以申请本站帮您代写论文，以下是正文。一化后的衬底半径R/h以及归一化后的应力f/c变化的皱褶花样.在图1中，最浅颜色表示皱褶发生后凹下去的底部，并且半径的变化也重新调节过（在黑白双色图中，黑色区域表示其半径的变化小于一定的值）.为使系统开始产生皱褶，引入了一很小的随
15、机扰动.虽然这样一个数值处理的“缺陷”会影响刚超过临界应力时皱褶的产生，但对屈曲临界应力值c和最终的皱褶花样没有影响，因为后者是由整个体系的应变能所决定的，而对初始干扰不敏感9.当衬底的曲率较大时，刚超过c时出现的是凹痕花样;但随应力增大到f/c1.05时，屈曲模式迅速组装成三角花样.由于凹痕是在初始时的凸面上形成的，形成过程中涉及薄膜的弯曲能和拉伸能，而后者是占主要的9.随着温度的进一步降低，皱褶花样的幅度增大，几个相邻的凹痕将合并成椭形的凹痕以缓解拉伸能.大致说来，仍有一些凹痕因受衬底曲率的限制而得以保持.当R/h=2040之间，在f刚超过c 时，会形成三角分布的凹痕，而当f进一步增大时，
16、会通过小凹痕的聚合发展成迷宫状的花样.为使能量最小化，迷宫的细微结构会随f/c变化.对于大的内核/壳层结构，当应力超过临界值时，立刻形成迷宫状花样.注意迷宫状花样在平面薄膜（R/h）系统中也会出现9，1214.因此只有当f/c和R/h都较小时才会出现三角分布的凹痕花样;否则，屈曲模式将以迷宫状花样为主，图1示出了这两种花样形成条件的界线.描述屈曲现象的两个重要特征是皱褶的周期长度Lc和临界应力c .周期长度Lc通过测量相邻皱褶花样凹下最深处间距的平均值来确定.对于给定的R/h，虽然皱褶花样会随f/c变化，但其周期长度保持不变.图3给出了Lc/R随R/h变化的关系，可以看出，Lc随颗粒的半径增大
17、而增大.可用指数关系式Lc/R=a(R/h)b对其进行拟合，在所研究的内核/壳层结构的尺寸范围和所用材料的性能参数条件下，得到a=3，b=-0.8.对于R/h，皱褶周期长度简化为半无限衬底上平面薄膜的情形9：与图2符合较好.表明衬底的曲率对Lc有一定的影响，尤其是当曲率半径较小时更明显，而对于大的球形表面，Lc的变化对曲率的变化不那么敏感.为了验证数值模拟得出的曲面上自发皱褶花样与衬底的半径的密切关系，我们设计并进行了对应的实验研究，通过在高温热蒸发时获取的Ag内核/SiO2壳层微结构上用降温来产生应力,从而诱导出皱褶花样.实验过程如下：高纯度的Ag2O和SiO2按约1：1的质量比经仔细研磨混
18、合后放入Al2O3坩埚内，多晶蓝宝石衬底置于离原料上方约10mm的高度以收集蒸发物;反应在封闭的系统中进行.系统先预抽至10Pa以下的真空，然后充入90% Ar 加 10% H2的混合气体至约3104Pa，蒸发源的温度约为1535K.为了有利于形成Ag内核/SiO2壳层微结构，衬底的温度保持在约1270K，这是一个略高于银的熔点（1234.8K）但远低于SiO2熔点（1883K）的温度.在蒸发过程中，直径约150m的液滴在衬底上首先形成，由于SiO2在Ag中的溶解度非常小，通过扩散形成了Ag内核/SiO2壳层结构，厚度约为150nm（由扫描电镜测量一些破损的壳获得）的SiO2 壳层均匀地覆盖在
19、较柔软的Ag上.壳层的厚度可通过调节原料的混合比例以及反应时间进行改变.蒸发约15 min后，系统以约45K/s的速度进行冷却（太快的冷却速度易使SiO2膜破损）.制备好的样品在扫描电镜（型号为FEI SERION）下进行观察，电镜所采用的工作电压为5kV.电子显微镜的长景深使得颗粒的边缘细节也能够清晰地成像.颗粒的化学成分由扫描电镜携带的能量色散X射线能谱仪确定,只含有Ag，Si，O.屈曲模式的实验观察和有限元计算结果的比较显示在图4中.从图4可以看出，理论和实验的结果符合得很好.小颗粒和大颗粒上的皱褶图案及皱褶周期长度都符合很好.这进一步证实了当衬底曲率大时，该体系易组装成三角格子，而在曲
20、率较小时，屈曲模式以迷宫状图案为主.虽然应力系统的表面不稳定性也是形成皱褶的一个重要因素2427，但是从实验获得的图案中的起伏幅度（图3），可以看出其具有典型的皱褶特征.此外，从周期长度分析也可看出，实验获得的花样形成过程是由屈曲过程(buckling)所主导的，对平面衬底的非稳定模型作一级近似，可得出表面扩散驱动和蒸发-沉积驱动的表面非稳定性图案的皱褶周期长度分别为4E/(32)和2E/2.对于SiO2，表面能=1.5 J/m2，应力以=f近似，可估算出对于以上两种非稳定模型形成图案周期长度分别为约4.7 nm和7.0 nm.两者都远小于图3中实验花样的微米级周期长度，进一步肯定了实验获得的
21、皱褶花样的形成机制是由应力导致的屈曲行为，而表面非稳定性的影响可以忽略.作为总结，本文用数值模拟和实验相结合，研究了衬底的曲率对应力导致的屈曲行为的影响.研究基于的系统为球形Ag内核/SiO2壳层微结构，但研究结果对于其他柔性衬底/刚性薄膜衬底也是适用的.我们观察到了屈曲模式随曲率和应力改变的演化行为，三角排布的凹痕在较小的颗粒上优先形成（明显受曲率调制），而对于大颗粒则以迷宫状花样为主.对于较小的和中等大小的颗粒，随着膜层中应力的增加，为降低应变能，皱褶花样将合并重组，逐渐转变为迷宫状图案.当衬底的半径小于50倍膜厚时，衬底的曲率对薄膜的应力和临界皱褶周期长度的影响很大，临界屈曲应力对衬底的
22、曲率变化非常敏感.当衬底颗粒的变得很大时，数值计算的结果逼近于平面体系的情形.这些结果为调控应力皱褶花样提供了一条新的途径，即通过改变衬底的曲率来实现.这些结果将在其他领域得到应用. 至此，我们已经利用Ag内核/SiO2壳层微结构对应力诱导屈曲模式进行了比较深入的研究，所获得结果对材料科学、微纳米技术、生物的形态发育、矿物学等领域都具有启发性的意义. 特别是，用纯粹的无机材料体系实验获得了微观的 Fibonacci螺旋结构，为叶序学之最小能量构型原理的验证提供了最有说服力的证据.相应的研究论文1921, 29发表后，在国际上引起了广泛的反响， Nature, New Scientists 等杂
23、志, AMS, MRS,Physweb等网站都作了深度报道. 应该看到,应力是影响材料内在结构与外形,从而影响其性能与表现的重要因素.特别是对于微观的、处于固液相之间的材料体系，应力的影响可能是关键的. 这个方向上的研究还会给出更多令人惊喜的成果.参考文献1Yoo P J, Suh K Y, Park S Y et al. Adv. Mater., 2002, 14:1383 2Yoo. J, Lee H H. Phys. Rev. Lett., 2003,91: 154502 3Lacour S, Wagner S, Huang Z et al. Appl. Phys. Lett., 200
24、3, 82: 2404 4Stafford C M, Harrison C, Beers K L et al. Nat. Mater., 2004, 3: 545 5Bowden N, Brittain S, Evans AG et al. Nature (London), 1998,393: 146 6Bowden N, Huck W T S, Paul KE et al. Appl. Phys. Lett., 1999,75:25577Huck W T S, Bowden N, Onck P et al. Langmuir, 2000, 16:34978Mahadevan L, Rica
25、S. Science, 2005,307: 1740 9Chen X, Hutchinson J W. J. Appl. Mech., 2004,71:597 10Chen X, HutchinsonJ W. Scr. Mater., 2004, 50: 797 11Chan E P, Crosby A J. Adv. Mater., 2006, 18: 323812Huang Z, Hong W, Suo Z. Phys. Rev. E, 2004,70: 03060113Huang R. J. Mech. Phys. Solids, 2005, 53: 6314Huang Z Y, Hon
26、g W, Suo Z. J. Mech. Phys. Solids, 2005, 53:210115Cerda E, Mahade 球面上皱褶花样的演化是小柯论文网通过网络搜集，并由本站工作人员整理后发布的，球面上皱褶花样的演化是篇质量较高的学术论文，供本站访问者学习和学术交流参考之用，不可用于其他商业目的，球面上皱褶花样的演化的论文版权归原作者所有，因网络整理，有些文章作者不详，敬请谅解，如需转摘，请注明出处小柯论文网，如果此论文无法满足您的论文要求，您可以申请本站帮您代写论文，以下是正文。van L. Phys. Rev. Lett., 2003, 90: 07430216Genzer J
27、, Groenewold J. Soft Matter, 2006, 2: 310 17Libai, Simmons J G. The Nonlinear Theory of Elastic Shells. Cambridge: Cambridge University Press, 199818Hutchinson J W. J. Mech. Phys. Solids, 2001,49:1847 19Li C R, Zhang X N, Cao Z X. Science, 2005,309:909 20Zhang X N, Li C R, Zhang Z et al. Appl.Phys.
28、Lett., 2004, 85: 3570 21Li C R, Ji A L, Cao Z X. Appl. Phys. Lett., 2007, 90: 164102 22ABAQUS, ABAQUS 6.4 Users Manual (ABAQUS Inc.,Pawtucket, Rhode Island, 2004)23Kakinuma F, Tsuchiya Y. J. Phys. Soc. Jpn., 2001, 70: 2948 24Asaro R J, Tiller W A. Metall. Mater. Trans. B, 1971, 3: 178925Colin J. Int
29、. J. Solids Struct., 2007, 44: 321826Muller J, Grant M. Phys. Rev. Lett., 1999, 82: 173627Grinfeld M. Europhys. Lett., 1993, 22:72328Srolovitz D J. Acta Metall., 1989, 37:621 29 Cao GX, Chen X, Li C R et al. Phys. Rev. Lett., 2008,100: 036102其他参考文献Baker, Sheridan. The Practical Stylist. 6th ed. New
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