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1、毕业翻译报告 通过电化学多相催化处理含有硝基苯的废水摘要： 电化学的多相催化过程被应用于去除废水中的硝基苯。三个关键因素，包括电池电压，支持电解质浓度和 ph 值，测试他们对硝基苯去除的影响。最佳条件被确定为 40V应用电压，Na2SO4 浓度500mg/L 及 ph 值为10。在最佳条件下，硝基苯和COD的清除量分别为73.7和32.9。此外，硝基苯去除的动力学方程可表示为伪一阶反应。硝基苯降解的一种可能机制是在中间产物的基础上提出的。关键词：活性炭，电氧化，多相催化，硝基苯。 一、简介硝基苯是很常见的环境污染物，广泛应用于弹药、杀虫剂、除草剂、制药业、 与工业饲料染料、塑料、化学品等1。这
2、是对环境是一个严重的威胁，原因有二：（1）、由于硝基的吸电子效应，它是顽固的化学或生物氧化和水解；（2）、抑制微生物的代谢，正因为如此，对硝基苯的降解一般是很难达到的。虽然硝基苯治疗有广泛研究2-6，但是硝基苯去除率仍偏低，并且硝基苯降解的效果并不令人满意。 一个最近的环保技术-电化学技术，承诺解决问题的办法。它不需要额外的氧化剂，不会造成二次污染。电化学方法提供了很好的选择，以补救出院的工业和市政污水。例如，他们已应用于金属离子去除和恢复 7-10、 11、 12、 电渗析和电氧化降解污染物。电化学氧化法可分为直接或间接的。直接氧化法已经被施行处理有机废水。它已经表明，高氧过电压阳极，例如二
3、氧化锡等13-15，二氧化铅16-18，以及硼掺杂金刚石19，可产生OH自由基的氧化和水完全矿化的污染物。除了直接氧化法，以前的研究也表明，有机污染物可以通过间接的阴极和阳极氧化降解副产品次氯酸钠等离子20-22，臭氧23，过氧化氢24。 影响现存的电化学方法效率的一条重要因素就是电的产量，可以通过两种方式增加:相结合的直接和间接氧化方法的有机污染物，或利用重大但特定地区的电极。分割的细胞，使氧化的直接和间接氧化结合的阴极的副产品可用于降解有机污染物。更具体地说，双床电瓶 （三维电极分割单元），颗粒的活性炭和非导电颗粒混合用于作为填料，可以降低通过直接和间接氧化组合法的有机化合物。不过，由于非
4、导电粒子只分开带电的粒子，电流效率很低，和辅助氧化剂的利用并不足够。因此，有机污染物的去除很低。为了提高涉及在单元格中的辅助氧化剂的反应，催化剂被引入电化学单元格。利用二次氧化剂可以提高有机污染物的去除。在以下几个方面，本报告中使用的方法不同于以前的：(1) 非导电的带电粒子被催化剂 (zsm-5 沸石加载 Fe2O3)取而代之。(2) 多相催化反应发生电化学反应器中。(3) 新型电化学的多相催化反应器使用、电化学和异构的催化过程的组合。(4) 反应器用于处理模拟硝基苯废水。为了调查对硝基苯影响的最佳条件，电池电压、初始 ph 值和支持的电解质浓度被监测。二、实验的详细信息A.材料 商业煤基颗
5、粒活性炭（GAC）新华化工公司，山西，中国）被用于这项研究。它有一个12毫米，1002.8平方米每克的特异表面根据BET法，以及具体重量0.598公斤每升的平均粒径。硝基苯和其他试剂均为分析纯，所有的解决方法用蒸馏水准备。B.分析方法 化学需氧量（COD）的测定采用封闭回流滴定法，硝基苯浓度的测量值是用气相色谱法测定（日本岛津气相色谱-17）。PH 值和电导率是分别由小灵通- 3C型（中国上海雷克斯仪器厂）和DDB-6200型（中国上海雷克斯仪器厂），高效液相色谱法分析流出物。副产品通过气相色谱-质谱法被监视 (日本岛津)。C.实验仪器 实验仪是一种具有三维电极不可分割的单元格，如图 1 所示
6、。4.5 厘米内径的反应堆是由有机玻璃制成。主要的阳极和阴极（馈线电极）分别由石墨板制成，且彼此相隔7公分。加载 Fe2O3 的GAC和zsm-5 沸石 (体积混合比 1: 3) 被挤得两个进纸器电极之间。当一个应用潜力在主要电极之间，gac中的粒子被偏振，互相表现在像阳极在一边，阴极在另一边。 DC 图1的实验设备： 6 1 1.储层 5 2.流量计 4 3.泵 2 4. 颗粒活性炭 (GAC) 5.催化剂 3 6.反应釜D.实验方法 拟废水用蒸馏水和60毫升每克的硝基苯制备，PH用氢氧化钠或硫酸钠调整，电导率用硫酸钠调整。 共500模拟废水毫升喂进了水库，并通过电化学反应器中的一个循环泵。
7、直流电源接通时会发生反应。细胞样本分别在不同的时间被分析。硝基苯浓度和COD去除率分别选定为参数，以评估该电氧化的研究进展。硝基苯和COD清除量进行了计算如公式（1）。 其中：C0是硝基苯或COD初始浓度，CT是硝基苯浓度或COD电解后浓度分别。 三、结果与讨论A电池电压的影响 如图2 所示，硝基苯和 cod 大大受到电池电压的影响。当电池电压从20 V增加到40 V 时，硝基苯和COD的清除率都会增加。但是当电池电压增加到40 V时，硝基苯清除率虽然增加但是很慢，COD清除率开始下降。因此，硝基苯去除率达到最大值 (72.6%) 50V(最高电压测试)和COD去除率最优值(31.8%)40V
8、。电池电压上升造成硝基苯清除量增加。原因是应用的潜力25是电化学反应器中的电化学反应的主要驱动力。应用潜力的增加是导致增加硝基苯降解的驱动力。然而，当电池电压超过40V，流出物颜色的加深表明高潜在损坏工作电极，导致在解决方案中的化学需氧量增加。因此40V的应用潜力被确定为优化电池电压。 图2：硝基苯和COD清除率受电压的影响。电解40分钟后初始硝基苯浓度60毫克每升，PH为10，硫酸钠浓度500毫克每升。 图3：在不同的电池电压的电流和法拉第效率。电解40分钟后初始硝基苯浓度60毫克每升，pH值10，硫酸钠500毫克每升。 图3所示，当电压从20伏增加至50伏时电流从18 mA增加到40 mA
9、，然而，硝基苯和COD清除量的增加远远低于应用潜的增加。COD的去除量法拉第感应效率 (F) 是使用 (2)26,27公式来计算的。 其中COD0是最初的化学需氧量和CODt是在给定时间的化学需氧量，VW是经过处理的废水量，F是法拉第常数。8是同等重量的氧气，I是平均电流。 如图 3 所示，法拉第效率COD 的去除效率减少是随着电流的增加而减少的。法拉第感应效率的减少表明对侧反应伴电氧化的硝基苯，如氢和氧的演变和热代高电位在浪费了更多的电流。 在碱性介质中，pH值在电解过程中逐渐降低。但是在这个实验中，pH值被稳定约 8.0时形成了二氧化碳生产缓冲区，(3) 28 。 B硝基苯降解的表观动力学
10、 表1表明，硝基苯的去除率动力学过程可表示为一个伪一阶方程（4）。 其中C是硝基苯的浓度，T为电解时间。 表1不同电池电压的硝基苯去除率的表观动力学待添加的隐藏文字内容2 k是明显的反应速率常数和 R 是的相关的系数。C. pH值得影响 图 4 显示了硝基苯和COD在不同初始 ph 值之间的区别。很明显硝基苯和 COD 的去除率都随 ph 值的增加而增加，这可能是由于在酸性介质中比在碱性介质中活动增加。当最初的 ph 值是10 时，硝基苯及COD去除率分别是73.7%和 32.9%。 图 4：ph值对硝基苯和COD去除率的影响。初始硝基苯浓度60mg/L, Na2SO4 500mg/L，电解4
11、0分钟后潜在电压40V 。D电导率的影响 在相同的电池电压下，离子强度变化通常会导致电流密度的变化。实际上，限制电流密度来减少负面影响是十分必要的，如氧气和热 29 的生成过程。图5表明，去除硝基苯和COD的最佳硫酸钠浓度为500 mg/L。虽然电流密度随硫酸钠浓度增加而增加，但是电流效率和硝基苯清除量会降低。电解后溶液电导率的下降表明电流增加的部分被用作离子传输。为了使双极电极 GAC工作，除了保证阳极和阴极30之间足够的应用潜力，溶液的电导率也要低。在这种情况下，支持电解质浓度较低，500mg/L的硫酸钠比较合适。 图5：硫酸钠浓度对硝基苯和COD去除率的影响。初始硝基苯浓度为60mg/L
12、，pH值10，电解40分钟后电池电压40V。E. 硝基苯电解的机制 在三维电极电化学反应器中，硝基苯电解步骤包括由GAC 电极吸收、三维电极上的硝基苯电解、产品从GAC电极上析出。 中间产物和最终产物通过高效液相色谱法和GC-MS（在图6所示，其中包括苯胺，苯酚和P-氨基酚）分析。正如图7所示，硝基苯降解的可能机制包括硝基苯在阴极还原，直接阳极氧化和阴极副产品间接氧化，硝基苯局部矿化。 图6 中间产物的GC-MS谱 图7 硝基苯的降解机理四、结论对电化学的多相催化反应器处理硝基苯废水处理进行了调查，对影响硝基苯去除率的几个影响因素进行了研究，如电池电压、支持电解质浓度和 ph 值。在最佳条件下（电池电压40V 、Na2SO4浓度500mg/L、pH值10），硝基苯和COD清除量分别为73.7和32.9。在早些时候的报告中，相同条件下，采用非导电粒子和不一样的填充催化剂，硝基苯去除率为50.7。通过采用催化剂取代非导电粒子的方法，硝基苯的去除率得到了提高。此外，硝基苯的去除率动力学遵循在各种应用电压下的拟一阶模型。硝基苯降解的机制是硝基苯在阴极还原，直接阳极氧化和阴极副产品间接氧化，硝基苯局部矿化。
