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1、 活性炭对底泥污染物释放稳定性的研究 帕梅拉B.麦克劳德，马汀娜J.范登的Heuvel-格雷沃，塞缪尔北路骆马湖，和理查德LUTHY美国加利福尼亚州斯坦福大学，斯坦福大学土木与环境工程，94305沿海和海洋管理RIKZ，NL-4330；米德尔堡，荷兰国家研究所美国地质调查局，加利福尼亚州门洛帕克94025（2006年6月，2006年11月29日）。 摘要：这项工作的特点是在蛤场污染沉积物中活性炭修正案的疗效对减少多氯联苯（PCB）的生物可用性。（猎人点海军造船厂，旧金山湾区，加州，美国）。测试方法发展为蛤使用对调查沉积物生物吸收的修正案的影响。 泥沙与活性炭混合一个月后，生物富集试验（28天）
2、，评估观察减少蛤蜊多氯联苯的生物吸收剂量和碳碳颗粒大小之间的关系。蛤蜊组织制定了提取和清理协议。增加碳剂量和减少碳粒子的大小可以增加活性炭治疗的疗效。 观察到如果平均减少22，64和84生物蓄积，则未经处理的相对猎民点沉积物碳修正为0.34，1.7，3.4，分别对 平均生物蓄积减少41，73，和89，则修正案（剂量1.7干重）的碳粒子直径180至250，75至 180，和25至75米，以表明在这些测试中的动力学现象。通过消除蛤蜊PCB吸收实验量化水和泥沙亏损的生物动力学模型提供了一个不错的选择。模型的预测表明，从沉积物的摄食路线知80至95的PCB由蛤负担吸收。关键词：生物动力模型 多氯联苯
3、活性炭修正案的富集向上 采取路线引 言在过去的二十年中，有机碳吸附范式转移到考虑碳的质量以及数量，许多研究人员观察到强烈的疏水性污染物的吸附炭黑/烟尘沉积物中碳和其他高吸附阶段。这些意见改进，包括吸收有机质和吸附碳的地质吸附剂的吸附模式。 这些现象的调查随后承认，有较强的吸附导致污染物的生物利用度较低，从而引起我们如何对可利用沉积物中的整治力度，例如，西等修订fieldcollected泥沙与Ambersorb，碳树脂，并观察8个目标的多环芳香碳氢化合物（PAHs在沉积物孔隙水的浓度和生物利用度显着下降1 oligochaete）。随后，莱博等特点，粗，细Ambersorb和椰子炭的成效在于降
4、低了一套疏水性污染物的生物利用度。 包括多环芳烃，多氯联苯（PCBs），有机氯农药，聚集到低密度聚乙烯薄膜吸收测量。在南盆地多氯联苯整治提出的猎民点，旧金山湾区，在美国加利福尼亚州北部，超级网站，活性炭的修正案已被查处。 齐默尔曼等进行了一套从猎民点的污染底泥的理化测试表明，在水相中加入活性炭降低PCB浓度，PCB被吸收到半透膜装置，进入上覆水和多氯联苯的静态通量。在猎民点沉积物生物学研究的一个同伴，米尔沃德等表明，活性炭类似齐默尔曼等人使用的剂量减少印刷电路板，由海洋amphipodLeptocheirus plumulosus和海洋多毛类Neanthes arenaceodentata摄取
5、。目前的工作，探讨活性炭修正案的影响，第三个生物终点：咸水喂养蛤蜊macoma balthica。macoma balthica被选为特别，因为它是原产于旧金山湾区的直接摄取泥沙颗粒，并代表居住鱼的摄取途径之一。一个临时的鱼消费咨询发布于1994年旧金山湾，部分原因是PCB水平升高。本咨询今天仍然有效。因为这可能最终导致驻地鱼较低的PCB水平，因此，减少进入旧金山湾底栖食物链中的多氯联苯量是非常理想的结果。材料与方法：泥沙吸附的接触和准备 根据齐默尔曼等人描述的沉积物接触一个月过程与在这些实验中使用的TOG 50200活性炭，（卡尔冈公司，匹兹堡，PA，USA）。这种碳的性质已在别处报道。碳水
6、煮沸至少5分钟，以排除在毛孔中的其他气体，约4.9公斤的泥沙湿重增加了4-L玻璃辊管，用250毫升17个百分点的海水和所需的碳剂量（龙海洋研究站，圣克鲁斯，加利福尼亚，美国;麦克劳德等）。管被轧在2至3转速为30天，然后再由专人每周一次动摇。接触期间，泥沙被删除辊管，放在玻璃瓶（直径23厘米）。将温度控制在13C房间的罐子放置在单独的、38-L玻璃水族箱中， 将约1 L的17个百分点的海水添加到覆水的罐子中，此外泥沙会被蛤蜊吸收，在此期间前5天覆水每天更换。在哈俐加入的前一天，约20 L的17个百分点海水的玻璃缸造成罐子顶部水位上升约2.5厘米（6-7厘米以上表层沉积物），对玻璃缸塑料管材的玻
7、璃吸管充气。生物蓄积性测试：生物蓄积性测试有三种，在生物蓄积性测试1，我们比较焦炭和活性炭（3.4干重）的能力，以减少未经处理的采样点作为沉积物蛤吸收的一个控制点，我们从海沃德自然保护区蚌的生存和PCB吸收处理和未经处理的沉积物的调查比较知道，其中位于东南的采样点和横跨海湾的活性炭处理存在潜有害影响。海沃德泥沙之所以被选中，因为它是与texturally类似的沉积物中包含PCB水平低的采样点。在生物蓄积性测试2中，我们比较了三种不同剂量的活性炭处理的效果：3.4，1.7，0.34干重。最后，在生物蓄积性测试三，我们研究了一剂应用在三种不同的活性炭粒度范围（1.7干重）的疗效：直径25至75，7
8、5 to180，和180至250米。活性炭用一只手磨床粉碎，然后湿过筛，以达到所需的大小分数。泥沙特性：在这些实验中使用的泥沙被收集在旧金山湾区三个地点：采样点海军造船厂，海沃德自然保护区，帕洛阿尔托Baylands自然保护区。在长达一年的使用前，沉积物存储在4C。 海沃德和帕洛阿尔托沉积物分别有5.8、0.6、14.7、1.5 ppb的PCB浓度（平均标准偏差整个）。在旧金山湾的背景下这些级别反映PCB浓度。沉积物生物蓄积性测试I，II和III中的使用的采样点收集在两个不同的采样事件，并分别多氯联苯的占总数的7.0、2.3、6.5、1.5、3.0、0.4 PPM。第一次抽样事件测量后采样点沉
9、积物的有机碳含量为1.7。蛤曝光：如前麦克劳德等所述，蛤（M. balthica）从帕洛阿尔托Baylands自然保护收集。 macoma balthica壳长范围在18 - 27毫米被接受，在实验室条件下蛤蜊被驯化，并在17个百分点海水的13C室下放depurated2至3天，然后随机分成组。 20只蛤为PCB分析测定背景，清扫程序如下所述，在每个罐子里20活蛤放在泥沙顶部，并允许挖洞。 24小时后，任何蛤没有洞穴被拆除和更换。在那个时候，玻璃缸中的空气也被关闭，并将表面的泥沙和三角褐指藻轻轻吹打或浇在加入到每个瓶子（25毫升），以确保最小的沉积物再悬浮。在静态条件下蛤蜊被允许恢复通风前1小
10、时喂。蛤以这种方式饲喂28-D，接触期间的持续时间为每周六或七次。 至少每周一次16 L水被从抽箱子抽走并用新鲜的17个百分点海水取代。 除水前pH值和氨的水平需要记录。曝光的28天，蛤用手工检出，并用去离子水冲洗去除泥沙。 暴露后的穴居和净化 从帕洛阿尔托Baylands的自然保护区取来的泥沙被小于1毫米筛出，筛沙被放置在小的塑料容器，上覆添加17个百分点的海水。从曝光的罐子收获的蛤被放置在顶部的泥沙，并允许挖洞。蛤留在帕洛阿尔托沙提纯2天，净化是必要的，从而确保摄入多氯联苯污染的泥沙颗粒不会混淆组织的PCB分析。解剖和组织准备用手将蛤从净化容器中检出，用去离子水冲洗以去除泥沙。三四个人为一
11、组对蛤进行解剖，丢弃壳，并将软组织液加入20ml的玻璃瓶。样品瓶在80C条件下被冻结不少于24小时。 冷冻组织冻干（VIRTIS Freezemobile12ES的SP行业，加德纳，纽约州，美国），然后用迫击炮和杵粉碎之前立即提取的PCB。组织提取和清理 从公布的程序中调整提取和清理程序，将硫酸钠添加到冻干、粉碎组织的50毫升的玻璃烧杯，形成自由流动的粉末。从三个连续添加20毫升的二氯甲烷提取积累多氯联苯和超声分散浆料按0.3到0.5干组织分为6分（脉冲：15秒，15秒关）。农药级或更高用作溶剂，在一个缓慢的氮气流作用下使提取物相结合，集中约1至2毫升。浓缩液先用硫酸和水按1:1的比例清理，然
12、后用5高锰酸钾氧化，消除生物干扰。必要时，用小瓶离心提高相分离，激活铜加入样品以清除游离硫并保留一夜。然后通过一列投加3的硅凝胶，投加1氧化铝，投加硫酸钠的比例为50:50的二氯甲烷，戊烷提取物，来去除有机干扰。分析前浓缩洗脱液交换正己烷溶剂。为了测试方法的复苏，从美国环境保护署（USEPA）国家健康与环境影响研究实验室（格罗斯白细胞介素，心肌梗死）13获得知名的PCB标准数量（Arocolors1232，1248和1262的混合）被添加到额外粉碎，冻干，未曝光之前，首先提取步骤的蛤蜊组织。PCBs在6个矩阵尖峰总的百分比恢复为85+7。图1。生物蓄积性试验II蛤状况指数计算。误差棒代表一个标
13、准偏差（N3-4蛤/样品5个样本）。 印刷电路板分析： 二项内部标准（2,4,6 - 三氯和2,2，3,4,4，5,6,6 octachlorobiphenyl）被添加到所有样品。根据美国戈什等人描述修改EPA方法8082 ，使用同类特定的PCB分析模型安捷伦6890气相色谱电子捕获检测器（安捷伦，美国加利福尼亚州圣克拉拉）。除非另有说明，此处所有PCB浓度报告表示的总和计算的91同源或同类组共流出总PCBs。PCB的浓度是从暴露的蛤蜊减去被视为背景水平未曝光的蛤蜊的结果。计算和统计分析： 计算和统计分析进行使用微软的Excel（微软，美国华盛顿州雷德蒙市），单向的方差（ANOVA）分析来用于
14、分析结果。 结果与讨论 蛤蜊的可行性和条件 在这些实验中，研究balthica成活率100，这表明生物体无急性毒性沉积物或增值吸附剂。这一发现是跟明略行等发现结果一致的。北路arenaceodentata的或L plumulosus活性炭对采样点沉积物的修正案没有伤害。状况指数，这里定义为相比未曝光的背景条件指数蛤蜊，生物体湿重分为平均计算各组暴露的蛤蜊壳长，一个条件指数的代表性情节如图1所示。在所有情况下，统计学观察蛤群体之间的差异没有意义（单因素方差分析）：生物蓄积性测试1，F0.74，第0.60;生物蓄积测试二，F. 1.08，P .39蓄积性测试三;F1.20，P0.34。生物蓄积性测
15、试I和II，蛤暴露于吸附剂-修泥沙未曝光的蛤蜊和蛤蜊暴露于低于未经处理的采样点物平均状况指数。这可能表明在碳修订沙蛤比暴露在未经处理的泥沙增长率较低。然而，这种趋势在琼克等人物蓄积性测试III发生了逆转。发现修订泥沙无烟煤和木炭在寡毛类的脂肪含量显着降低和上暴露的生物群的影响导致得出的结论是炭黑的修订可能产生负面。我们的研究结果仍未有定论，但在我们的测试系统的负面影响建议有限。未曝光的蛤蜊的PCB水平生物蓄积性测试I，II和III，未曝光的蛤蜊组织的PCB水平分别为0.210.160.360.110.150.09克/克干重。三项测试蛤型材是源类似的。六七同源占多氯联苯总数的65到70，五同源构
16、成了身体负担的额外的15 -20%。生物蓄积性测试1 作观察以前，加入相同比例活性炭，焦炭采样点沉积物导致非常不同的PCB摄取（图2A）蛤蜊暴露焦炭修订的采样点沉积物（3.4干重）比处理底泥累计低4以下的多氯联苯 。如齐默尔曼等结果， 可能由于其低比表面积焦炭对活性炭相对无效，且乏连接毛孔，在采样点沉积积物多氯联苯绝大多数呈现非共面性。相反，在PCB摄取观察暴露激活carbonamended泥沙的蛤蜊减少72。在PCB的组织负担碳沉积物一个月后，这样的结果是类似的比例减少，. plumulosus（72）和N. arenaceodentata联系（82）。 暴露未处理海沃德自然的蛤蜊保留泥沙总
17、PCBs累计87 68纳克/克干重，这个浓度已经接近背景水平（即，100A“200纳克/克干重），在PCB吸收与活化碳修正结果,有很小的减少（单向方差分析：F0.03，P0.87），不统计的暴露海沃德泥沙蛤条件指数与从接触到的不同采样点沉积物相比无死亡病例观察（单因素方差分析：F0.68，P0.43）生物蓄积性试验II 剂量 - 反应关系，活性炭的功效治疗被发现通过增加碳剂量来增加。图2B显示，暴露未经处理的采样点的蛤蜊指出泥沙0.99+-0.06G / G在暴露于3.4的碳处理泥沙的蛤蜊干重在总多氯联苯M.balthica的身体负担减少6.20+-1.75克/克干重。，相对与未经处理的猎人点
18、泥沙修正为0.34，1.7，3.4的观察生物蓄积分别平均减少22，64，和84。这一趋势与齐默尔曼等的结果是一致的。碳剂量增加至3.4将导致水平衡浓度接近减少90。它还同意开发沃纳等的概念模型。可用来形容在混合系统中的碳粒子剂量对PCB上的影响。图2。在（A）生物蓄积性测试1 ，（B）生物蓄积性测试二和（C）生物蓄积性测试三中添加吸附剂对总多氯联苯（PCB）的身体负担，误差棒代表一个标准偏差（3-4蛤蜊/ N3-5样品样本）。图3显示了蛤组织的PCB浓度由同源而异。在以往的工作中，凭借生物和理化终点，在短期测试测量作为观察的功效，活性炭是不太疏水的同源。而活性炭在所有同源的身体负担的修正结果是
19、明显的高氯化多氯联苯较低。在文蛤组织转移的同源性的文件向高氯化、更疏水性的同源这种现象是增加碳剂量结果。齐默尔曼等人指出随着PCB解吸率下降，氯化、疏水性和多氯联苯在水相为伴随着碳接触时间增加更多的疏水同源减少。基于这些结果，masstransfer限制也有可能会影响在这些测试中多氯联苯的研究balthica生物吸收。，对于蛤暴露于未经处理的沉积物更长的碳沉积物的接触时间和碳颗粒直径较小，可能会导致一个转移的同源轮廓相对较少。生物蓄积性测试三：大小响应 观察到测试剂量为1.7干重之间的碳粒子的大小和印刷电路板吸收蛤成逆关系。如图2c所示，在未经处理的猎人蛤指出沉积物暴露与在1.7的剂量20至7
20、5米直径碳粒子治疗泥沙的蛤蜊0.46+-0.19克/克干重。在总多氯联苯M.balthica的身体负担减少到4.18+-1.23克/克干重。在20至75，75至180和180至250米的尺寸范围观察碳修订，在未经处理的采样点沉积物身体负担分别为89，73，41时相对平均减少。同时，这些趋势与齐默尔曼等人观察到的和沃纳等预测一致。尊重与水平衡的PCB浓度减少到颗粒大小的影响。我们推测高氯化慢的传质动力学导致所观察到同源组织之间的同源物浓度减少差异的结果。在生物蓄积性测试三，支持在蛤蜊PCB吸收减少对于一个给定的同源随粒径减小（图4）这一假说。与水平衡结果的相关性污染物的生物吸收往往是概念化作为一
21、个两阶段的过程，第一是涉及从泥沙解吸进入水相或肠道液体的过程，其次是吸收到组织中去的过程。因此，在测量孔隙水浓度之间的相关性时，我们研究观察蛤蜊PCB浓度和水平衡测试。如图5所示，观察蛤蜊在生物蓄积性测试二和三的PCB吸收的趋势反映了水平衡中的类似趋势齐默尔曼等为采样点沉积物测量。我们的研究中越来越多的证据表明孔隙水污染物浓度被预测机体吸收的结果是一致的。例如，Kraaij等发现多氯联苯，多环芳烃，氯苯，由Tubificidae（寡毛）的DDE富集，可作为生物富集孔隙水的描述。Lu等人在oligochaete Ilyodrilus templetoni测量生物群的沉积物积累数多环芳烃中观察到一
22、个良好的相关性与预测使用实测孔隙水浓度的因素。虽然测量孔隙水污染物浓度可能有助于预测生物富集，应当强调的是，两者之间的相关性并不一定致病。例如，卢等人发现苯并芘的孔隙水浓度预测，即使其在I.templetoni富集的文献资料都强烈建议泥沙摄入是这种化合物的主要吸收途径。同样，我们在图6中提出的生物蓄积性试验II数据的检验表明，在文蛤组织的PCB同源轮廓更接近于比孔隙水分布的泥沙。辨别泥沙和水的摄取相对重要性，在我们的测试研究balthica中我们采用了生物动力学模型来描述PCB的积累。图3。蛤组织多氯联苯（PCB），采样点（旧金山湾区，加利福尼亚，美国）与不同剂量的活性炭修订沉积物暴露蛤同源物
23、的浓度，误差棒代表一个标准偏差（3-4蛤蜊/ N3-5样品样本）生物动力学模型如果M. balthica被认为是一个单一PCB摄取，以下方程描述蛤随着时间的推移PCB的积累。图4。碳颗粒尺寸通过三诺娜氯化同源对多氯联苯（PCB）的生物吸收减少，误差棒代表一个标准偏差，是米尔沃德等的代表性辛醇/水分配系数（KOW的）。其中C是在文蛤组织的PCB浓度（克/克干WT），t是时间（d）。FR是水过滤率（L水/克干重/ D），AEaq是从水的电路板的吸收效率，CAQ是水的PCB浓度（g / L）。IR是泥沙颗粒摄食率（沉积物/克干重/ D），AEsed是从沉积物的印刷电路板的吸收效率。csed是沉积物中
24、多氯联苯浓度（克/克干重），ke是成正比的损失率不变（1次/ d）. 增长被认为是这些实验的时间框架内可以忽略不计，同时不包含公式1。此外，我们假设水的PCB浓度在28-天接触的过程中仍然不变。这个一般形式的模型已成功地用于通过水和食物摄取路线各种水生无脊椎动物物种（例如，见19-21）来形容实验室积累不同的金属。最近，Luoma and Rainbow倡导的生物力学作为一个统一的概念在环境和实验室金属生物蓄积。类似的配方已被纳入PCB食物网模型（例如，见23-25）。并已用于辨别同化效率多氯联苯水贻贝和藻类食物摄取路线。在这个模拟演习中使用的参数值列于表1滤过率（FR）和摄食率（IR），获得
25、了从Luoma等。从水中吸收效率（AEW）估计从比约克和Gilek测量值153的PCB水溶液吸收。在水平衡测试中齐默尔曼等测定水溶液PCB浓度（CAQ）。Boese等人从获得的高氯化Macoma nasuta多氯联苯来估计损失率比例常数（KE）。在实验室中沉积物的PCB浓度测定。根据不同的碳修订方案AEsed值计算如下：水平衡的PCB浓度的百分比减少被认为是多氯联苯的比例从本地沉积物转移到添加碳粒子质量的代替。一种改进的AEsed计算加权被作为nonamended AEsed的平均水平（20）和印刷电路板52 AE活性炭（1.44）被麦克劳德等测出。例如，如果观察到水平衡的PCB浓度降低86.
26、5，然后计算AEsed模型中使用的将是3.9(即（10.865）（0.2）（0.865）（0.0144）).图5,在（A）不同剂量碳和碳（B）不同粒径的浓度时水平衡和文蛤组织的多氯联苯（PCB）的关系，误差棒代表一个标准偏差。水平衡数据来自齐默尔曼等。图6。，在生物蓄积性试验II暴露蛤，在未经处理的泥沙沉积采样点中（旧金山湾区，加利福尼亚，美国）多氯联苯（PCB）的同源性分布和孔隙水（水平衡）。误差棒代表一个标准偏差，水平衡数据来自齐默尔曼等。 结合方程1使用报告表1中的生物蓄积性测试的参数，生成各种蛤风险模型预测产量为T28天解决结合方程1使用报告表1中的生物蓄积性测试I，II和III的参数
27、，在所有情况下生成各种蛤风险模型预测产量为T28天解决。在蛤模型的预测范围内观测到的PCB浓度的两个因素。图7描述模型的预测与观测结果，实线所示的线性回归。回归斜率为0.96（R20.8175），同时表明预测和观测数据之间几乎1:1的关系。根据模拟结果，沉积物的摄食路线有助于蛤PCB身体负担的80至95。因此，即使孔隙水的PCB浓度与生物吸收相关，在我们的测试中积累的蛤蜊多氯联苯主要通过泥沙摄入。因为站点特定的吸附特性，所以我们提出这些蛤蜊中的多氯联苯的生物蓄积性反映了孔隙水的浓度，最终控制PCB的可用性，都融入了孔隙水浓度的测量。当我们考虑活性炭修订系统时这是特别有用的。在我们的模型制定，在
28、水溶液中减少平衡或孔隙水浓度多氯联苯的比例传质的间接指示从本地泥沙到修订颗粒。反过来，这些补充活化碳粒子吸收效率多氯联苯对balthica是远远低于本地采样点沉积物。图7。使用生物动力学模型与实验观察预测蛤组织多氯联苯浓度，误差棒代表一个标准差（n 3-5）,实线表示的预测和观察到的浓度之间的线性回归。启示目前的结果表明，在采样点加入活性炭泥沙可以减少M. balthica通过近一个量级PCBPCB的摄取。此外，生物动力学模型运动强烈地暗示，这减少多氯联苯通过从本地泥沙到颗粒活性炭的传质完成。在野外条件需要额外的表征是生物利用度的由活性炭修正下实现的削减的这一工作特征。这包括以评估治疗效果不理想的混炼条件的影响的测试。如果生物动力学模型被告知水平衡的电路板减少和修改从而来实现单位减少大规模转移，它可以作为一个宝贵的工具，为工程师和海洋生物学家预测活性炭修正案底栖生物摄取多氯联苯的影响。鸣谢- Upal Ghosh为蛤发展PCB的萃取和净化方法提供了技术援助。克里斯托弗希金斯，珍妮托马谢夫斯基，和丹尼斯Smithenry的帮助参与蛤蜊收集、实验装置和蛤蜊解剖。PBMcLeod由美国环保局科学支持取得成果（STAR）的奖学金（FP-91641501-0）。项目资金也被到R.G.提供通过环境安全技术认证计划（ESTCP ER-0510）luthy。参考
