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1、精品论文非极性 ZnMgO 薄膜生长及 ZnMgO/ZnO 多量子阱制备李洋，蒋杰，朱丽萍5（浙江大学材料系，杭州 310027）摘要：采用 PLD 方法在 r 面蓝宝石上制备了不同 Mg 含量的 ZnMgO 合金薄膜。当掺入 Mg含量 10%时能得到较好质量的薄膜。在 ZnMgO 合金薄膜上制备了 10 周期的不同阱宽的 ZnMgO/ZnO 多量子阱。通过 XRD 表征证明了制备的多量子阱是非极性结构。通过室温和 低温光谱表征了 Mg 含量 10%时 ZnMgO/ZnO 多量子阱的光学性能，观察到了室温量子限域10效应。比较了不同 Mg 含量的非极性 ZnMgO/ZnO 多量子阱的室温 PL
2、 光谱关键词：非极性；氧化锌；多量子阱中图分类号：O484.1Growth of non-polar ZnMgO films and ZnMgO/ZnO15mutiple quantum wellsLI Yang, JIANG Jie, ZHU Liping(Department of Materials Science and Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027) Abstract: ZnMgO films with different Mg content were deposited on r-plane sapphire
3、substrates by pulsed laser deposition method. The ZnMgO films which have good quality can be obtained by doping2010% Mg. A series of ten period ZnMgO/ZnO mutiple quantum wells (MQWs) with different well width were grown on the ZnMgO films. XRD result showed that the grown MQWs structure werenonpolar
4、 orientation. Through room temperature and low temperature PL spectra, The optical properties of the ZnMgO/ZnO MQWs with Mg content of 10% were investigated, and room temperature quantum confinement effect have been observed. Room temperature PL spectra of25non-polar ZnMgO/ZnO MQWs with different Mg
5、 content were comparedKey words: non-polar; ZnO; Multiple quantum well0引言ZnO是一种重要的直接带隙宽禁带材料。在室温下, ZnO 的禁带宽度为3. 37 eV, 激子束30缚能高达60 meV1，因此在紫外的光发射器件（LED）和激光二极管（LD）的研制方面成 为国际光电子领域的研究热点2-4。想获得高性能光发射器件的关键技术之一就是建立异质 结构，将光电器件中的光子和电子限制在阱层内。为获得高性能的LED器件，人们选择了晶 格常数与ZnO相近、带隙更宽的ZnMgO合金作为垒层制成了ZnO/ZnMgO 超晶格和量子阱结
6、构5-10。由于ZnO通常是沿着极性方向（c轴方向）生长的，而ZnO的c轴方向有很强的内建35电场导致在这一方向具有量子限域的stark效应11，会降低量子阱的量子效率。为了消除内建电场的影响，考虑尝试在r-(01-12) Al2O3和 m-(10-10) Al2O3非极化表面进行生长来减小内建基金项目：中国教育部博士点基金资助项目（20090101110044）；国家自然科学基金资助项目（51072181）； 浙江省科技厅资助项目（2010R50020）作者简介：李洋（1987-），男，博士研究生，主要研究方向：半导体薄膜材料通信联系人：朱丽萍（1966-），女，教授，主要研究方向：纳米材料
7、，半导体材料. E-mail: zlp1- 7 -电场。目前，几乎没有关于ZnO/ZnMgO量子阱在r面蓝宝石（r-Al2O3）衬底上的制备方面的报道。在本实验中，作者利用脉冲激光沉积设备在r-Al2O3衬底上生长出了高质量的ZnMgO薄膜，并在该ZnMgO层上制备了高质量的ZnO/Zn1-xMgxO多量子阱。对其发光特性进行了研40究，并且在室温下还能观察到明显的量子限阈效应。1实验方法实验所用设备型号是沈阳聚智科技有限公司生产的 PLD-450，激光器为 KrF 激光器， 波长为 248nm。衬底用的是 r 面蓝宝石，靶材用的是国材科技有限公司生产的 Mg 含量分别 为 10%与 20%的
8、 ZnMgO 合金靶材，纯度 99.99%。在制备薄膜之前，把 r 面蓝宝石衬底分别45在丙酮，酒精，去离子水中采用超声波清洗 30min 以去掉表面的脏污。样品放入腔体后，把 腔体的本底真空抽到 3.010-4，然后通入高纯氧气作为工作气体。在薄膜生长过程当中，衬 底温度和压强分别保持为 550oC 和 1Pa。实验采用的激光能量为 300mJ，频率为 5Hz。ZnMgO 生长时间为 30min。得到高质量的 ZnMgO 薄膜后，在此薄膜上通过交替生长 ZnO 层和 ZnMgO 层来制备 10 周期 ZnO/ZnMgO 多量子阱。通过改变 ZnO 层的生长时间来获得不同50阱宽的量子阱。多量
9、子阱的结构如图 3（a）所示。采用 X 射线衍射仪（XRD）来表征样品的非极性结构。样品的表面形貌以及粗糙度是 通过原子力显微镜（AFM）得到。样品的发光特性表征包括室温和低温下的光致发光谱。2结果与讨论图 1 给出了含量分别为（a）10%和（b）20%的 ZnMgO 薄膜的 AFM 形貌图。从图中可55以看到比较明显的侧向生长条纹，这与生长在蓝宝石上的非极性 ZnO 的表面情况的相似的 12。作者认为形成这种表面各向异性的原因是 ZnO 的（0001）面和（10-10）面的表面能不 同，因此导致了方向和方向生长速率的不同。Wang et al 认为 ZnO 的（0001） 面的表面能比（10
10、-10）面的表面能大13，同时更高的表面能意味着更快的生长速率14。由 于非极性生长时 c 轴方向是平行于衬底表面的，因此就导致了表面各向异性的出现。Mg 含60量 10%的薄膜表面粗糙度为 1.54nm，Mg 含量 20%的薄膜表面粗糙度为 2.39nm。这说明掺 入的 Mg 含量的升高会导致薄膜表面变得粗糙。作者推测这是因为 Mg2+ (0.72 )半径和 Zn2+ (0.74 )离子半径有差别，掺入的 Mg 越多会破坏晶格的完整性，使得晶体质量变差，薄膜 表面更粗糙。65图 1 不同 Mg 含量的 ZnMgO 薄膜 AFM 图 (a) Mg 含量 10%；(b) Mg 含量 20%Fig
11、. 1 AFM spectra of ZnMgO thin films with different Mg content (a) Mg content of 10%; (b) Mg content of20%相比 Mg 掺入量的不同引起的薄膜表面粗糙度的变化，作者更关注薄膜的室温 PL 谱。70图 2 显示了不同含量的 Zn1-xMgxO 薄膜的室温 PL 谱。所有薄膜的 PL 谱均由带边激子发射 起主要作用，改变 Mg 含量能使带边发射在 3.16-3.57meV 范围内变化。另外还发现，带边 发射半高宽（full width at half maximum，简称 FWHM）随着 Mg 含
12、量升高而增加，这可能 是 Mg 含量增加导致薄膜晶体质量减弱造成的。同时 Mg 含量增加导致的薄膜组会不均匀度 增加也会引起半高宽的增加。75图2 不同Mg含量的Zn1-xMgxO合金薄膜的室温PL谱Fig. 2 Room temperature PL spectra of Zn1-xMgxO films with different Mg content图3（a）是Zn1-xMgxO/ZnO多量子阱的结构图。ZnMgO缓冲层厚度大约为150nm，势垒80层厚度大约为8nm，通过沉积时间来控制阱层厚度。图2（b）是阱宽3.1nm的非极性 Zn0.9Mg0.1O/ZnO多量子阱XRD图，该图显示
13、了典型的非极性特征。除了蓝宝石的（01-12） 峰和（02-24）峰外，仅有ZnO（11-20）峰被观察到，峰位大约在56o，没有观察到极性的（0001） 峰或者别的半极性峰位，同时也没有观察到别的MgO的峰，这说明制备的多量子阱是完全 非极性结构的。85图 3 ZnMgO/ZnO 多量子阱结构示意图及 XRD 图。（a）ZnMgO/ZnO 多量子阱结构示意图；（b）阱宽度为 3.1nm 的 Zn0.9Mg0.1O/ZnO 多量子阱 XRD 图Fig. 3 a schematic of ZnMgO/ZnO MQWs and XRD spectrum. (a) a schematic of Zn
14、MgO/ZnO MQWs; (b) XRD90spectrum of Zn0.9Mg0.1O/ZnO MQWs with well width of 3.1nm图 4 显示了阱宽为 3.1nm 的非极性 Zn0.9Mg0.1O/ZnO 多量子阱的低温 PL 光谱。从图中可以看出制备得到的多量子阱的光学性能是相当优异的。在 13K 下的主峰峰位为 3.419eV， 相对于低温下 ZnO 主峰峰位（3.37eV）蓝移了 49meV，可以证明量子限域效应的存在。如95此明显的蓝移应当归结于制备的薄膜具有良好的界面。通过拟合得到的半高宽大约为35meV，较小的半高宽可以说明量子阱具有优异的质量。同时应
15、当注意到势垒层（ZnMgO 层）的峰几乎可以观察不到，这说明制备的量子阱具有较高的注入效率，而这是研制高性能 LED 器件所必不可少的。100105110图 4 阱宽为 3nm 的非极性 Zn0.9Mg0.1O/ZnO 在 13K 下的 PL 谱Fig. 4 Low temperature PL spectrum of non-polar Zn0.9Mg0.1O/ZnO with well width of 3nm图 5 显示了不同阱宽的非极性 Zn0.9Mg0.1O/ZnO 多量子阱以及 ZnO 薄膜的室温 PL 谱。 对于 ZnO 薄膜来说，室温下与自由激子复合有关的主峰峰位一般在 3.3
16、16 eV。从图中可以 看出随着阱宽从 5.6nm 逐渐的减小的 2.2nm，PL 峰位也从 3.33 单调的增加到 3.46eV。这种 蓝移行为显然是由于量子限域效应引起的。如此明显的蓝移也可以说明制备的量子阱具有较 好的质量。图 5 不同阱宽的非极性 Zn0.9Mg0.1O/ZnO 多量子阱以及 ZnO 薄膜的室温 PL 谱Fig. 5 Room-temperature PL spectra of the ZnO film and ZnO/Zn0.9Mg0.1O MQWs with different well layerthicknesses.115图 6 显示了阱宽为 3.1nm 的
17、Zn0.8Mg0.2O/ZnO 和 Zn0.9Mg0.1O/ZnO 多量子阱室温 PL 谱。这两个样品都是由势阱层发射起主导作用，同时深能级发射均很弱，表明样品具有较高的发 光质量。同时由于 Mg 含量的增加会导致势阱深度的增加，因此蓝移量随着 Mg 含量的增加 而增大。Mg 含量 10%的多量子阱带边发射远大于 Mg 含量 20%的多量子阱，这说明当 Mg含量 10%时制备的多量子阱具有更高的注入效率。这与薄膜的晶体质量有关。随着 Mg 含量增大 ZnMgO 薄膜晶体质量逐渐变差，表面变得更粗糙。120125130图 6 不同 Mg 含量的 ZnMgO/ZnO 多量子阱室温 PL 谱Fig.
18、 6 Room temperature PL spectra of ZnMgO/ZnO MQWs with different Mg content3结论1.Mg 含量 10%时生长的非极性 ZnMgO 薄膜具有更低的表面粗糙度和更好的光学质 量；2.在 r 面蓝宝石上制备的多量子阱是非极性的，具有良好的光学性能。随着阱宽的减 小峰位逐渐蓝移，观察到了明显的室温量子限域效应；3.随着 Mg 含量增加多量子阱的蓝移效应更加明显，但是更高的 Mg 含量会导致峰强 度减弱，注入效率降低。参考文献 (References)1351401451501 Bagall D M，Chen Y F，Zhu Z.
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