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1、放射性测量的原理和方法,第一节 放射性测量,核素的测量包括放射性核素测量和稳定性核素测量。放射性测量又可 分为定量测量和定位测量,前者是指测量放射性活度、能量和半衰期等。后者是把样品中的放射性形象显示出来。这种利用感光乳胶记录和检测样品中的 放射性核素的分布、定位和相对定量的方法,称为放射性自显影(ARG)。稳定性核素测量是指通过相应的检测仪器分析稀有同位素或重同位素的丰度。,第二节、放射性核素的定量测量,一、测量原理和测量系统(一)放射性核素测量的基本原理 探测放射性核素的方法和仪器有多种,但它们探测的基本原理都是基于射线与物质相互作用所产生的各种效应。1.电离效应:射线穿过气体时,气体分子
2、、原子在电场作用下被电离产生一对离子(电子和正离子),而且这些离子聚集于二极所产生的电信号(电流或电压的变化)时可测的。根据这一效应来进行测量的探测器有气体电离探测器(如电离室、正比计数管和盖格弥勒计数器)和半导体探测器。,2.荧光效应:射线投射到某些特殊物质被吸收时,其一部分能量以紫外线或可见光再放射出的现象称为放射荧光,由于这种情况下所放出的光较弱,需要通过光电倍增管放大方可测量,根据荧光探测射线的仪器总称为闪烁计数器,闪烁体为晶体的称为固体闪烁计数器,为液体的称为液体闪烁计数器。3.感光效应:射线作用于乳胶感光而产生潜影的现象,实质上是射线的电离作用的结果,它是放射性最初发现的历史检出方
3、法,现在还利用这个现象作为一项有效的测定手段。,4.契伦柯夫效应:高速(大于光通过该介质的速度)的带电粒子通过物质时,可以看到发光(可见的紫外线)现象,这种现象称为契伦柯效应,利用这点,借助液体闪烁光谱仪可进行高能的32P水溶液试样放射性活度的测量。基于上述这些效应研制了一系列的射线探测仪器,可用来探测带电粒子(、粒子)和不带电粒子(光子)。,(二)测量系统 测量系统一般由两部分构成:(1)射线探测器:即按前述的探测原理中所产生的某一效应,将射线能量转换成可被记录的电信号(电流、电压变化所引起的电压脉冲)称为探头部分,实质上它是一种能量转换器。(2)测量装置:它是记录和分析探测器输出的电信号的
4、电子仪器,它是由若干部分所组成,以常用的定标器为例,它有电源、前置放大器、甄别器及脉冲幅度分析器、定标电路等部件。,定标器基本电路示意图,脉冲分析器工作原理示意图,第三节 气体电离探测器,气体电离探测器是以气体作为带电粒子电离或激发的介质,在气体电离空间置有两个电极,外加电场并保持一定的电位差,当带电粒子穿过气体时与气体分子轨道上的电子发生碰撞,使气体分子产生电离而形成离子对,在电场中电子向正极移动,正离子向负极移动,最后到达二极而被收集起来,使电子线路上引起瞬时电压变化(电压脉冲)而由后续的电子仪器记录。l,在相同射线的照射下,脉冲的大小(又称脉冲的高度)使随着二极间的电压大小而改变的,它们
5、间的变化关系如图所示。它们具有形状相似的曲线,曲线分为6个区域。气体电离探测器是早期应用最广的核辐射探测器,根据其所处的工作状态,通常可分为三类,即电离室、正比计数器和盖革计数器等。,直流电场中的电子,收集电荷与外加电压的关系曲线,脉冲高度与极间电压的关系曲线,F 区为连续放电区。,(一)正比计数管,正比计数管是由一圆柱形金属筒外壳作为阴极,在中央安放一根金属丝作为阳极。如图所示。在管内充有甲烷或氮和碳氢化合物气体,气压和大气压一样,二极间的电压为15005000V。,正比计数管的结构示意图,(二)盖格-弥勒计数管,简称盖格计数管或G-M计数管,它是应用较广泛的辐射探测工具。主要用于测量粒子,
6、只有计数管的底窗极薄(2mg/cm2)时,才可探测粒子。盖格计数管对射线的探测效率极低,只有1%2%。1.构造和种类:根据外形可以分为圆柱形和钟罩形计数管。圆柱形计数管为圆柱形玻璃外壁,内衬一金属圆筒或涂一层导电物质(Hg或ZnCl2)作为阴极。计数管内沿轴心穿一根细钨丝作为阳极。钟罩形计数管外观象一个扣着的钟罩,供射线进入的底窗是云母片制成的,如图所示:,GM计数管内充工作气体(惰性气体:氩、氖、氮)猝灭气体(乙醇、二乙醚、溴、氯等)。惰性气体的作用是射线照射后引起气体的电离,产生放电;猝灭气体的作用是防止计数管在一次放电之后,发生连续放电。主要是因为猝灭气体的电离电位较低,正粒子与之相遇很
7、容易夺走一个电子,复原成中性分子,猝灭气体分子本身成为正离子向阴极移动,到达阴极被中和时主要通过自身的解离而释放能量,极少在阴极打出继发发电子,因而抑制了连续放电。根据猝灭气体的种类,计数管又可分为有机计数管(猝灭气体为有机气体)和卤族计数管(猝灭气体为卤族元素气体)两种。,2.工作原理:计数管的正负极接在稳定的高压电源上,使两极间维持一定的电位差(几百伏到1000V以上)。射线离子进入计数管内,引起管内惰性气体电离,形成正负离子对。在电场作用下,正离子向负极,负离子向正极(钨丝)移动。射线引起的电离称为原电离。当负离子靠近阳极电场强度越大,受到作用也大,运动速率加快,又碰撞到阳极附近的惰性气
8、体分子引起次级电离。多次的新的次级电离,使得阳极附近在极短时间内,产生大量次级电子,这种现象称为雪崩。,沿整个阳极金属线引起雪崩的结果,大量的负离子跑到阳极上,阳极产生放电,两极间电压发生瞬间降落,这种电压的瞬间改变称为脉冲电压,把电压的微小变化输送到定标器上,经过电子学线路整理、甄别、放大,被特殊的记录装置记录下来,即可测得射线的放射线活度。,第四节 固体闪烁计数器,一、固体闪烁计数器的工作原理,基本原理:样品中射线首先与闪烁体作用产生光子,光子由光电倍增管转换成电脉冲并加以放大,此电脉冲的数目和高度分别与射线活度和能量成正比,再经后续电子学仪器加工、分析和记录,即可达到探测目的。,一、探头
9、部分,探测器探头部分主要由闪烁体、光导和光电倍增管组成。1.闪烁体:其作用是将射线的辐射能转换成为光能,因此理想的闪烁体应具备以下性能(目前常用的固体闪烁体主要有无机晶体、有机闪烁体和塑料闪烁体三种)。,对射线阻止本领大,使射线能量尽可能多的传递给闪烁体;发光效率高,即闪烁体吸收的射线能量中转换为光能部分的比率高;闪烁体发射的荧光光谱与光电倍增管光阴极的吸收光谱相匹配,以获得高产额的光子数多;自身透明度好,以使尽可能多的光子到达光电倍增管光阴极。发光衰减时间短,即在单位时间内产生的光子数多。,探头部分,无机晶体:是一类含有少量激活剂的无机盐晶体,如:用于探测射线的ZnS(Ag)用于探测射线的C
10、sI(Tl)用于探测射线的NaI(Tl)。其中NaI(Tl)晶体是医学中最常用的一种。纯晶体本身就是闪烁体,但发光效率很低,假如加入少量杂质(如0.1%0.5%Tl)后,晶体的发光效率可大大提高,这种能使纯净体提高发光效率的杂质称为激活剂。,NaI晶体由于碘原子的Z较大,晶体密度高,对活射线的阻止本领的,加之常制成井型闪烁探头,样品置于中央测量,几何效率也很高,因此对射线的探测效率可高达70%80%,是目前射线样品测量中探测效率最理想、最常用的一种探测器。缺点:NaI晶体极容易潮解,使晶体透明度降低,效率变差,故需严格密封、干燥保存。,有机晶体和塑料闪烁体:大多数是含有苯环结构的碳氢化合物,如
11、蒽、三联苯及二苯基烯烃等。在此基础上加入一定量苯乙烯、二甲基苯乙烯等 塑料单体,则构成塑料闪烁体。主要用于射线测量,对、的探测则效率比无机晶体低。优点:机械强度高,不会潮解,射线测量的本底低。,2.光导:它是涂于闪烁体与光电倍增管连接面上的一种导光物质,是为了尽可能减少连接处空气对光子的全反射,以有效将光子传递给光电倍增管光阴极。常用的光导物质有甲基硅油、硅酯、甘油及真空泵油等。,3.光电倍增管:它是由光阴极、聚焦电极、打拿极和阳极组成,它的作用 是把从闪烁体传来的光信号转换成电信号并加以放大。,第五节 液体闪烁计数器,液体闪烁测量(liquid scintilation counting)是
12、50年代初发展起来的一种测量低能射线如3H、14C、35S最简便而有效的方法。特点:闪烁体是装在测量杯中的闪烁液,待测样品一般均匀低分散在闪烁液中,样品中的放射性核素发出的射线直接与闪烁体作用,可以避免探测器窗和空气的吸收,且使探测器对样品具有4的几何测量条件,射线在样品中的自吸收也很小。因此,即使对射线最大能量仅为18.6keV的3H,最大探测效率也可达60%。,应用范围:目前,液体闪烁测量技术已成为探测软射线最简便而有效的方法。此外,液闪测量技术还可应用于粒子、低能射线和中子的探测以及契伦柯夫测量和化学发光、生物发光等方面的测量。,一、基本原理,与固体闪烁测量工作原理基本相同,射线使有机闪
13、烁体分子激发,退激后产生的光子通过光电倍增管转换成电脉冲,由脉冲记录系统加以记录。不同点:在液闪测量中,闪烁体是由闪烁剂溶于一定的溶剂中组成的闪烁液,样品分散在闪烁液中,直接与闪烁液接触。,(一)液体闪烁的能量转换,在液体闪烁测量中,样品与闪烁液共存于一个闪烁杯中。闪烁液由99%溶剂及1%闪烁剂组成。闪烁剂一般包括第一闪烁剂和第二闪烁剂。通常是射线先被溶剂吸收,溶剂分子从激发态回到基态时释出能量又传给另一溶剂分子,直至将能量传递给闪烁剂,闪烁剂分子受激后退激时以发光形式释放能量。光子再经闪烁液、测量杯壁、光导、打到PM管的光阴极上。若闪烁剂特定 的发射光谱与光阴极吸收光谱相匹配,则产生较多光电
14、子,若不匹配,需加用第二闪烁剂,它可以吸收第一闪烁剂的能量,发射波长较长的光子以改善光谱匹配。,光电倍增管的光电转换效率不高,通常不超过30%,而探头对光的收集效率不可能达到100%,因此,若射线能量过低,形成的 光子数太少,最后经过阳极产生的脉冲信号幅度太小,就不可能被记录下来。射线的能谱是连续谱,总有一部分射线的能量低于探测极限,所以液闪的测量效率不可能达到100%。目前对3H的最大测量效率为60%,对14C极其他能量更高的放射线核素,最大效率可达95%以上。,(二)猝灭及其机制,能量传递给闪烁剂并产生光子的过程实质上是一个能量传递过程。能量传递过程受多种因素影响,这些因素均使部分能量损失
15、,最终导致有效光子减少的现象,都称为猝灭。在液闪测量中,主要的猝灭有三类:化学猝灭(chemical quenching)、颜色猝灭(color quenching)和自吸收(self abosorption),通常情况下以化学猝灭影响为大。,第二闪烁剂的浓度一般只有第一闪烁剂的1%,但却能使计数效率显著提高。它所其的作用主要有两个方面:(1)起波长转移剂的作用,(2)抗猝灭作用,POPOP是最常用的第二闪烁剂,退激后产生的光子的平均波长为415nm。,(四)低毒闪烁液,以往的闪烁液都存在一定的毒性,且沸点和闪点较低(如甲苯),而且大部分闪烁液与水不能混溶,因此按照规定也必须作为放射性三废进行
16、处理。Triton X-100(曲拉通,OP)作溶剂的闪烁液,具有低毒、无色无味、透明、能与水混溶,但闪烁液中的放射线水平低于规定标准时,可作非放射线废物处理。用Triton X-100作为溶剂的闪烁液测量3H的测量效率只有17%,对于14C达80%。对32P可达95%。如单纯用Triton X-100黏度较大,使用不方便。它常与二甲苯配比,或与水一起配置成一定浓度的水溶液。,第六节 样品的测量方式,液闪测量激素用于生物医学实验中,一个突出的难题是样品制备问题。因为在实际中,样品的类型繁多,其中只有少数样品能够直接溶于闪烁液进行测量,大部分样品都需要采用一定的技术制样或者将样品事先进行特殊处理
17、。在液闪测量中,测量方法视样品情况可分成均相测量和非均相测量两大类。,(一)均相测量(homogeneous counting),均相测量是指样品溶解于闪烁液中,以真溶液的形式进行测量。是比较理想的测量方式,不存在非均相测量中的相猝灭问题,测量结果的稳定性和重复性均较好。对于含固体量较多或较难溶解的样品,可先用一些特殊试剂改变样品的化学结构,再用适当助溶剂将样品加至闪烁液中做均相测量,二甲亚砜-乙醇-甲苯(1/4/5)配制的闪烁液可溶解许多化学结构不同的多肽、糖类及药物等。,二、非均相测量(heterogeneous counting),它是放射性样品存在于非均相体系;如固-液相或不混溶的液-
18、液相中任一相进行测量。根据样品存在方式,非均相测量分为:乳状液测量、固相测量及悬浮液测量三种,其中前两种在生物医学实验中应用较多。,乳化闪烁液配方,固相法的优点:一是样品制备简单,且可与样品的分离纯化结合起来。二是闪烁液的用量少,有时只要在滤片上滴几滴闪烁液将其润湿便可测量。三是样品不溶于闪烁液,测量后的样品有时还可用于其他分析处理或长期保存。,第七节 样品制备方式,其次,在碱性条件下,体系中如果存在过氧化物,就会导致严重的化学发光。典型的化学发光情况见表,闪烁杯中所加的样品均是非放射性的,除了本底外,所有计数均属于化学发光。,常用样品消化方法见表,燃烧法,它是将样品氧化或燃烧生成3H2O、1
19、4CO2、35SO2再用适当吸收剂(3H2O用二氧六环、14CO2用乙醇胺,35SO2用过氧化物)吸收,引入闪烁液测量,无化学发光和明显的猝灭,探测效率液大大提高,当然也需要一定的燃烧装置,操作上也比较妨杂。,第八节 猝灭校正,在液闪测量中,产生猝灭的原因各种各样,各样品内所含的猝灭物的量及质也不同,故猝灭的程度不同,导致探测效率的不一致。需进行猝灭校正,才能互相比较计数率。猝灭校正就是要求出每一样品的实际探测效率,再将其计数率cpm换算成衰变率dpm,从而将猝灭程度不同因素消除掉。以下主要介绍两种猝灭校正方法的原理和特点:,(一)内标准源法,(二)外标准法,利用中等能量的射线于低原子序数的物
20、质作用时,主要发生康普顿效应,产生的康普顿电子的能谱也是一个从0到最大的连续谱。当康普顿电子遇到猝灭时,其效应于谱相似,即测量效率下降,康普顿谱左移,外标准法就是建立在此基础上。,第九节 契伦科夫计数(Cerenkov counting),契伦科夫计数是测量高能射线的有效方法之一。它的优点是样品制备简单;不用闪烁液,样品可以直接在水中测量。,HP的液体闪烁测量法,沈胜德 1,陈捷 1,郑敏月 1,王章智 2(1 上海市肿瘤研究所,上海 2 0 0 0 3 2;2 中国科学院上海原子核所,上海 2 0 1 80 0)摘要:用液体闪烁测方法,通过测量患者呼气中 1 4C标记的尿素水解物的含量来诊断患者是否感染幽门螺杆菌。关键词:液体闪烁测量法;1 4C标记;幽门螺杆菌(HP),