穆斯堡尔谱学及其应用.docx

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1、摘要O1穆斯堡尔效应背景介绍O2穆斯堡尔效应原理O2.1丫射线的产生与谱线的自然线宽O2.2原子核对Y射线的有反冲共振吸收现象12.3原子核对丫射线的无反冲共振吸收现象(穆斯堡尔效应)21.1 4多普勒效应和穆斯堡尔谱33原子核中的超精细相互作用以及核能级的超精细结构43.1 原子核的相关属性41.2 2核与环境间的超精细相互作用51.3 同质异能移与电单极相互作用51.4 四极劈裂与核电四极相互作用61.5 磁偶极相互作用74穆斯堡尔谱仪装置和实验方法74.1 林斯堡尔谱仪实验装置:84.2 数据处理方法:94.3 能谱调试:94.4 多定标方式:9浅谈穆斯堡尔谱学效应实验摘耍本文主要由四个

2、局部组成.第一个局部是斯堡尔效应的背景回忆与阐述.第二个局部主要介绍穆斯堡尔效应原理,其中包括丫射线的产生与谱线的自然线宽、原子核对Y射线的有反冲共振吸收现象和原了核对Y射线的无反冲共振吸收现象(穆斯堡尔效应等方面。第三个局部主要阐述原子核中的超精细相比作用以及核能级的超精细结构。最后一个局部对程斯塔尔谱仪装置和实验方法进行论述。1穆斯堡尔效应背景介绍穆斯堡尔效应是丫射线对原了核的无反冲共振发射和吸收现象。1957年徒国青年物理学家穆斯堡尔首先发现了这一现象,并因此而命名,为此他获得了1961年诺贝尔奖,而且这个实验被称为“二十世纪物理学的里程碑实验”。穆斯堡尔效应具有极商的能量分辨率,到达激

3、发态能级的自然宽度,即10-eV的量级,能够反映原子核与核外环境间超精细相互作用造成的能量细微变化,能量选择性非常好,而I1.它的实验设备相对简单,这使它迅速形成门交叉学科一一穆斯堡尔谱学。现在,穆斯堡尔效应已在物理、化学、材料、生物、地质矿物、冷金、考古等学科领域得到广泛的应用,而且研究领域还在不断拓宽,尤其在材料物理和固体物理研究中,架起了原子核物理与凝聚态物理间的一座桥梁,成为核固体物理学中至要的一局部。在根底研究方面,曾经利用梅斯侯尔谱学方法测量光子从放射源到达吸收体时由下重力势能的增加所造成的光子引力红移,以及在实验上验证爱因斯坦的侦能等效原理,这些都是些典型的例子。目前已观察到10

4、0多种同位素具有穆斯堡尔效应,而可利用的穆斯堡尔跃迁已到达130多个。室温F能观察到效应的只有Fe、Sn、F、BEU、Dy、f、和Ta等十余个同位素,而大多数穆斯里尔核素只有在低温下才能观察到效应,其中使用最广泛的是JTFe的14.4keV跃迁(e原子核从1=3/2激发态到1=1/2基态的跃迁)和“Sn的23.8keV跃迁。本实验采用的是SJFe的14.4keV跃迁.2穆斯堡尔效应原理2.1 射线的产生与谱线的自然线宽Y射线是波长极短的电磁波。和原了类似,原子核也可以处与不同的能量状态,即我们常说的能级。当不稳定的原子核从具有较高能量的激发态能级跃迁到较低能级(例如提态)时,就会放射出丫射线。

5、反之,如果原子核可以吸收具跃迁就是我们熟悉的Y辐射和y吸收现象。考虑到原子核的质收比拟小,而放射或者吸收的y射线的能量又比拟大(通常在keV到MeV量级),因此在放射和吸收过程中必须要考虑到原子核的反冲现象对放射和吸收谱线的影响假设原子核的质氏为卬,初速度为零,激发态和基态E的能级差为E=E-,辐射Y射线时为了保证动量守恒,原子核的反冲动量即“应该等于发射Y射线的动量匕,即MPEc.根据能量守恒定律:凰=3%,可得原子核的反冲动能EK=吗W=鼻,因此原子核反冲会导致实际发射的Y射线能量为&-Et=(E-Et)一品小于能级差分而消耗的能量在原子核的反冲动能上。反之在原子核的共振吸收时也会碰到同样

6、的现象:如果需要从基态跃迁到激发态,丫射线所需要提供的能量为(E-EJ-f-Ei,多出的能信使共振原子核有一个反冲能上。因此发射谱和吸收谱就会产生羽的偏移,如图2所示.这个反冲能能量6与原子核的质量和y射线的能量有关,在某些特定情况卜比自然线宽大得多,以我们的实验中用的“Fe原子核为例,,=14.41keV,那么和210eV,而对应的自然线宽为10%Vfit级,因此造成吸收谱和发射谱之间的重叠很少,应该看不到共振吸收现象。在上面的讨论中,我们假设原子是孤立的、臼由的和静止的。实际情况是原子核有热运动,因此也会由热运动提供一定的多普勒能量,使发射谱和吸收谱有很大展宽,而不等于自然线宽.这种谱线的

7、增宽称为多普勒增宽,展宽后的谱线宽度为其=入国瓦,其中S=/为一个原子核每个自由度平均动能。图2(b)中的E大约在10:eV的量级,这样会使吸收和发射谱线可能会有一定的重叠。所以原那么上讲,可以通过提高测量温度是原了核热运动加快,产生较多的谱线重叠,以获得有反冲的原子核对Y射线的共振吸收.在发现穆斯里尔效应之前,通常使用的方法主要就是采用加热和加速的方法补偿反冲时的能量损失,而且由于总的重登面积较小,要想观察这种原子核的有反冲共振吸收总是比拟困难。2.3 原子核对Y射线的无反冲共振吸收现象(穆斯堡尔效应)前面考虑的均为有反冲共振吸收现象,那么如果有一种方法可以使原子核被牢牢固定,应该可以减小反

8、冲能区,甚至使之趋向于零,这样发射谱纹和吸收谱线的强加将明显增加,共振效应也易观察到。具体讲来,如果把发时核和吸收核均牢牢地固定在固体晶格中,当发射或吸收Y射线时,需要号虑的反冲能E=-,其中M为晶体的质域,远远大于单个底子核的质量m,因此反冲能急剧诚小,甚至可以看为0。这样发射谱线和吸收谱线可以认为完全重合,可以获得非常大的重合面积,很容易发生共振吸收现鬃.但是实际上的过程比前面所说的要复杂的多,因为晶格的振动是一种量子化的体系,根据爱因斯坦模型如果提供力Q,23,3h等能量就可以改变晶格的振动状态,即激发出声子,声子的频率为3。如果在这个过程中不产生或者吸收声子,那么发射和吸收y射线的能量

9、:就不会改变,因此原子核不会产生反冲能量损耗.这种没有反冲能损耗的Y射线发射或者吸收过程的概率就被称为无反冲分数八实际上爱因斯坦模型过于简单,更接近实际的是晶格振动的德拜模型,但仍然可以获得类似结果。所以一句话来说,穆斯堡尔效应就是原子核对丫射线的零声子无反冲共振和吸收效应。在晶格振动的姿因斯坦模型下,可计算出固体中有关和产生构斯堡尔效应的几率即无反冲分数=exp-E/(力C)?,实际是固体中的穆斯堡尔核在发射或吸收丫光了时不激发或吸收声子(零声子)过程的几率,乂被称为穆斯堡尔分数,其中O为林斯堡尔原子在Y射线传播方向上的均方振幅.耍易手观察到程斯堡尔效应,/必须尽可能的大,这就要求丫光子的能

10、量不能太高(低能的丫辐射),梅斯堡尔原子与基质原子间的束缚要强,实验温度不能太高(这点恰好和原了核的有反冲共振吸收的实验现象相反,也正是穆斯堡尔发现这个效应的根源)。此式说明:在液体、气体中,因很大,以至难以观察到穆斯堡尔效应。当然并不是发射核或吸收核只要存在于固体之中就必定发生程斯堡尔效应,但只有在固体之中的核才有可能产生稗斯堡尔效应。凡有穆斯堡尔效应的原子核我们称之为穆斯堡尔核.例如,在室温下用e的无反冲分数可高达0.70.8。此外Sn的23.87keY的Y跃迁在室温卜有较大的无反冲分数,这两者是应用最为广泛的穆斯堡尔核。而目前发现的有穆斯堡尔效应的43种元素.80多种同位素的100多个核

11、跃迁大多数需嬖在低温下才能观察到,因此使用并不广泛。在无反冲共振吸收时,丫射线的能饿宽度为激发态的自然宽度,测得的穆斯堡尔谱线的宽度近似等于谱线的自然宽度,其值-股是相当小的。仍然以Fe(14.41keV)为例,4.6X10eY,而/E3.2X10”,这就是通常所说的科斯堡尔谱的能垃分辨率“因此可以看出,这种方法具有很高的能量分辨率.如果原子核的能级由于某种原因有非常细小的变化,也可能会使我们无法观测到无反冲共振吸收现象,这样我们可以通过观察谱线的移动测量相应的能级移动。所以说穆斯堡尔效应的发现,不仅仅使我们能够很容易的观察到核的共振吸收现象,更重要的是我们能够利用它的高能耐分辨率特性来研究原

12、子核的超精细结构。2.4 多普勒效应和穆斯供尔谱一个光源发射的光子频率为“,当它以速度V向观察者移动时,即发射光子的方向和Y的方向致,那么观察者接收到的光了频率有个增加,而旦满足/=K/c如果Y和发射光子的方向有一个夹角。,那么吸收体接收到射线的能增存在一个移动为与=Ye,co出.而这时候发射出的Y射线的能量为=E9-Et在前面原子核的有反冲共振吸收中淡过的多普勒热展宽也是由于多普勒效应的影响。为了简堆估和多普勒热展宽的大小和它的影响,我们可以假定晶格振动能量的均分定理近似成立,这时品格在某方向的平均热运动能量为外。,=IK/,其中为玻耳兹睫常数,方均根速度赤=(4岑,那么此22m时处与晶格位

13、置的原子核发射的丫射线能量EY存在一个多普勒展宽为Et=标=互但7,计算出的中在丁=3001时的瓦=2乂102eVoccm对于无反冲共振吸收而言,反冲能及可以认为等于零,那么发射出的丫射线的能量可以简单地通过改变放射源的运动速度来控制。放射源所附加的多普勒速度为自=Y与,对“Fe的14.4IkCV的丫辐射而言,InUn/s的多普勒速度对应的补偿能量计算出为4.8X10eV.多普勒速度的变化可以给穆斯堡尔谱的测量提供相应的能量微小变化,在测量中起重要作用。能国的穆斯堡尔1957年做博士论文时通过测量y射线的共振吸收与温度之间的关系来测定Ir的自然线宽,但是当他降低放射源和吸收体的温度时,发现共振

14、吸收不仅没有像通常那样减少,反而有所增加。正是通过这个微小的实验细节,穆斯堡尔从实验和理论上深入研究,提出了原子核无反冲y射线共振吸收理论,并于1961年获得诺贝尔奖。如果吸收体和放射源的原子核能级有微小差异,那么无反冲共振吸收就可能无法完成。测量穆斯堡尔谱的一个关键细节就是通过提供放射源一个多普勒速度,发射的丫射线能量可以在一定的范围内变化,以便使吸收体和发射体的谱线相互重合。此时可以通过透过或者发射的方法测星相应的光子计数率和所加的多普勒能量之间的关系,假设补偿能R:适宜,将会出现共振吸收,相应的光子计数率也会出现一个共振峰,从而我们可以通过测地相应的多普勒能量来表征放射源和吸收体之间的微

15、小能量差异。3原子核中的超精细相互作用以及核能级的超精细结构原子核本身有一定的磁矩和电荷分布,因此它可以和周围环境通过电磁相作用彼此影响。这种相互作用使原子核的能级可以移位或者分裂,导致核能级超精细结构的产生。由T这种能级的移位或者分裂非常小,用通常方法是无法测出的。而穆斯里尔谱学等核方法的引入,使这种测量的实现成为可能。3.1原子核的相关属性原子核的以卜属性与超精细相瓦作用密切相关。(八)核自旋:原子核的角动员通常称为核自旋,是原子核最重要的特征之S由丁原子核内的质子,中子都是自旋为2的粒子,它们除自旋外,也具有相应的轨道角动量。原子核的自旋角动量可写成:P,=(+1.)Px=m1.h(4)

16、其中核自旋址子数/为整数或半整数,腑量子数叫取2/+1个值,脑子数与中子数和为偶数的核,其自旋量子数/为整数,质子数与中子数和为奇数的核,其自旋量子数为半整数。(b)核礴矩:与原子核的自旋相联系,核窿矩“/可写为:,=幻J(+MZ=&叫凡其中,均称为核的g因子,为核磁子,为玻尔磁子的一千八百三十六分之一.(C)核四极矩:原子核有一定的体积,其形状接近于球形,为偏离球形不大的轴对称椭球.如果核电荷均匀分布于轴对称椭球内,那么定义,妫核的电四极矩,它反映原子核电荷分布偏高球对称的情况,电四极矩与原子核形状的关系如图3所示。(八)(b)(c)图3电四极矩与原子核形状的关系(三)0=0,球形;(b)Q

17、0,长椭球形;(C)Q1.2时),相应的电四极矩与核处的电场梯度相互作用将引起能级分裂。对e而言,原子核的基态1-1/2,因此电荷分布为球对称,无四极矩劈裂。而激发态1=3/2,当m=1.2时.四极矩作用使能级下移4&/2而当叫=3/2时,四极矩作用使能级上移4&/Z:四极矩劈裂4蜴与电四极矩,小有关,还与核处的电场梯度有关。利用四极矩劈裂可以研究形变、杂质和缺陷的影响、配位场、极化、织构等涉及共振原子核所在处局域对称性的问题。3.5 磁偶极相互作用磁偶极相互作用,即在原子核所在处原子核的磁偶极矩与核环境所引起的减场之间的相互作用.它能使核能级产生分裂,完全消除简并.这些能级分裂,会使激发态的

18、亚能级和基态的亚能级间发生跃迁,从而引起谱线的分裂。如图6所示:图6由磁偶极相互作用引起的力。核能汲跃迁示意图和格斯堡尔附图,其中友示出同时具有同质异能移和核塞曼分裂这种分裂瓜GT小,V1.KXm加次。IMP1.J1.1.t1.V1.U1.WRJ1XJU;CrJ有效磁场/.它可以是外加磁场,也可以是样晶的内磁场一超精细磁场ZU当不存在磁场时,原子核能级是简并的.由核磁矩与磁场间存在塞轮相互作用时,核能级完全消除简并,相互作用能为:Eiu=-Ji-H=-ff1.n,Hm(9)其中,为核磁子(皿可以取一I,-1+1,,0,1,I共有2Z+1个量子化取值,因此有21+1个分裂的亚能级。对于Me而言,

19、其中的基态4=1/2,“0:第一激发态=32,gne0.按照选择跃迁定那么,容许的A应=0、1,因此能观察到由六个跃迁所构成的特征六线谱。实验测量得到的能级分裂大小,可以提供有关于核磁矩大小以及核处所受磁场的大小等方面的信息。六个峰的强度与丫射线前进方向和磁场方向的夹角/1关,二(五)峰与三四)峰的强度比X为:x=-(10)I+cos()e=o时,Y射线方向和磁场方向平行:。=90时,二者垂直。无反冲分数的各向异性和饱和效应都会影响谱线中各峰间的强度比。在六线谱中,一、六峰的间距正比丁原子核处的超精细试场,由此可求得超精细琛场的大小。通过磁相互作用的研究可以分辨各种磁相、测定磁转变温度、研究内

20、磁场及其分布、极化效应、局域磁矩、驰改效应、有序一无序转变等。这三种相互作用会单独存在,但更常见的是两种相互作用,甚至三种相互作用同时存在。如图7所示:图7.多种超精细相互作用同时存在时+e核能级分裂和沃迁示意图从图中可以分析得到:而同质异能移为:=4-e,这样就可由上式可以求出:d=%vk及Ey4=(匕-匕),E,=-(V3-V2),AEq=与解二%IH1.)CCCZ4穆斯堡尔谱仪装置和实验方法实验所用的是林斯堡尔透肘式谱仪,它的原理是:放射源相对丁吸收体运动,运动速度V在一定范围内连续变化,它无反冲发射的丫光子的能量号由于附加了多普勒能量Ett=而在一定范围内变化。当入射的丫光子的能很与吸

21、收体C中穆斯里尔核共振吸收的能故相等时,便有可能产生共振吸收,而透过吸收体到达探测器的这种能量的丫光子的数目相对于没有共振吸收时的数目就会减少,从而在该处产生吸收谱线,即为穆斯堡尔谱。31Ei-3图8.穆斯堡尔谐仪装置示意图4. 1耨斯堡尔谱仪实验装巴:透射式谱仪的结构图如图8所示,其中包括以卜.几个主要局部:i. 放射源:放射源是一个具有较大的无反冲分数的y光子源.对*e源,一般使用单色源(即发射单一能他的光子)。通常将放射性母核气。扩散到Pd、Rh或Pt这类结构对称性高、非磁性、德拜温度高且化学性能稳定的金属衬底中制得。极化源是通过将以扩入-Fe中制得,源强从假设干mCi至数百mCi0本实

22、险中使用的放射源是将s7Co扩散到Pd中制成的.ii. 驱动系统:邨动涔提供穆斯堡尔放射源所需要的多普勒速度。它由函数发生器、前置放大器和电磁驱动器构成。函数发生器产生所需要的速度波形,如常用的三角波和正弦波(本实验采用:.角波驱动),这样就可以同时向工作在多路定标方式(又称时间方式)的多道分析器或者计算机发送同步信号,使振子的运动与多道分析蹲记录数据的工作同步,也就是使源在某一个特定速度时发出的透过样品的y光子产生的信号总是记录在某一个特定的道中(每道相当于一个计数器),前置放大器提供振子运动所需的功率,振子载着放射源运动.驱动速度随样品而定,速度定得过小会损失信号,过大又会降低精度。iii

23、. 探测器和记录系统:这局部装置由Y射线探测器、放大器、单道分析耦、多道分析器、采集卡和计算机组成。探测闿多用正比计数器或Na1.闪烁计数器,其输出脉冲经前置放大器和线性放大器放大后进入单道分析器“单道分析器选择出与穆斯堡尔效应有关的信号,聘这些信号送入工作在多路定标方式的多道分析器中,此时的多道分析器的每一个道都相当于一个计数器,他们按次序记录不同时刻(相应于放射源不同的多普勒速度)到达探测器的y光子数,每道中的计数就构成了穆斯堡尔图谱。计算机通过采集卡采集到这些信息,然后把它们记录在一个文件中,以供解谱时使用.iv.吸收体:在这里,吸收体就是所要研究的样品。(发射谱吸收的情况与此不同,放射

24、源是试样,吸收体是致的单能量跃迁的标准吸收体)样品必须含有与源中相同的穆斯堡尔核,不同的是,样品中的稔斯堡尔核处于基态.时于不含林斯堡尔原子的固体,可以符某种适宜的耨斯堡尔核人为地引入所要研究的固体,即将程斯堡尔核作为为探针进行间接研究,也能得到不少有用的信息。4.2 数据处理方法:林斯堡尔谱实际上是探测器接收到的光子的计数的放射源-吸收体间相对速度的变化关系。考虑到计数的统计涨落,对本实脸所使用的512道多道分析器来说,每道计数i股应到达10;】0的量级。谱仪输出的谱,是计数随道数的变化,因此首先必须将多道分析器的道数(即每个存储胧的地址)转化为它们所对应的源-吸收体间的相对速度,这就是对谱

25、仪进行的速度定标.我们采用的是用标准吸收体定标。将道数转化为共所对应的相对速度后,就可以按照数据被采集的方式,讲采集到的计数及原为计数随速度变化的谱性,并进行相应的分析。通常本实验中采用-Fc或行-Feo进行速度定标4.3 能谱调试:通常使用的siCo衰变纲图比拟史杂,除/14.4IkeY的丫射线以外,还有122.05keV,136.46keV两种射线和Co向57Fe哀变引起的X射线。因此需要通过单道仪器将MrIkeV的射线甑别出来,以便在测量程斯堡尔谱时尽量不要受到其他射线信号的干扰。如图9所示。图9j7Co放脓飞咨变纲图和健谱曲段4.4 多定标方式:子耳庆早期的穆斯堡尔谱仪常歹6道分中隼来

26、存:储和柚木翻品近年来随若个人浮切机降迅速开展,根木必改为由计袜机来控制、存楙和显示数据。存储的数据需要中方面料内容,加部是与时间仃X的道进和同加戈号,由三角波发生器仍然冒个周M和蝴产生同步信号,再选一个周期y分治12个时间片,每个Mj间片*始时卜生道进信号。这样可以使*网KJ沙周期Y1.-512个道址存他彳而gw1111所以实验上我M的M乐是道址X句以和三角57FeE波的电压信号一一对应,这样1512个道址就可以对应于驱动器所施加的多普勒速度,在一个周期的时间内可以从从TM变化到+Va“再变化到71.。驱动器往比运动,而纵坐标反映的就是每个道址内所测量得到的丫射线计数,这样就可以获得穆斯堡尔谱“

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