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1、大气环境监测,第九章 空气中放射性污染监测 在环境空气中，由于自然原因或人为原因，存在着放射性辐射。随着原子能工业的迅速发展，放射性废物排放量不断增加，核爆炸试验和核事故时有发生，放射性物质在国防、医学、科研和民用等领域的应用不断扩大，有可能使大气中放射性水平超过标准规定的剂量限值，导致放射性污染，危害人体和生物。第一节 基础知识一、放射性一）放射性衰变的类型,1.衰变 衰变是不稳定重核（一般原子序数大于82）自发放出4He核（粒子）的过程。如226Ra的衰变可写成：226Ra222Rn + 4He 粒子的质量大，速度小，照射物质时易使其原子、分子发生电离或激发，但穿透能力小，只能穿过皮肤的角
2、质层。2.衰变 衰变是放射性核素放射粒子（即快速电子）的过程，它是原子核内质子和中子发生互变的结果。,衰变可分为负衰变、正衰变和电子俘获三种类型。（1）-衰变 -衰变是核素中的中子转变为质子并放出一个-粒子和中微子的过程。-粒子实际上是带一个单位负电荷的电子。 射线的电子速度比射线高10倍以上，其穿透能力较强，在空气中能穿透几米至几十米才被吸收。与物质作用时可使其原子电离，也能灼伤皮肤。（2）+衰变 核素中质子转变为中子并发射正电子和中微子的,过程。（3）电子俘获 不稳定的原子核俘获一个核外电子，使核中的质子转变成中子并放出一个中微子的过程。3.衰变 射线是原子核从较高能级跃迁到较低能级或者基
3、态时所放射的电磁辐射。这种跃迁对原子核的原子序数和原子质量数都没影响，故称为同质异能跃迁。某些不稳定的核素经过或衰变后仍处于高能状态，很快（约10-13秒）再发射出射线而达稳定态。,射线是一种波长很短的电磁波（约为0.0070.1nm），故穿透能力极强，它与物质作用时产生光电效应、康普顿效应、电子对生成效应等。二）放射性活度和半衰期1.放射性活度（强度） 放射性活度系指单位时间内发生核衰变的数目。可表示为：,式中：A放射性活度，s-1。活度单位的专门名称为 贝可，用符号Bq表示。1Bq=1s-1。 N某时刻的核素数； t时间，s； 衰变常数，表示放射性核素在单位时间内的衰变几率。2.半衰期 当
4、放射性核素因衰变而减少到原来的一半时所需的时间称为半衰期（T1/2）。衰变常数（）与半衰期有下列关系：,三）核反应 所谓核反应，是指用快速粒子打击靶核而产生新核（核产物）和另一粒子的过程。二、照射量和剂量 照射量和剂量都是表征放射性粒子与物质作用后产生的效应及其量度的术语。一）照射量 照射量被定义为：,式中：dQ或x射线在空气中完全被阻止时，引起质 量为dm的某一体积单元的空气电离所产生的带电 粒子（正的或负的）的总电量值，C；二）吸收剂量 它用于表示在电离辐射与物质发生相互作用时单位质量的物质吸收电离辐射能量大小的物理量。,三）剂量当量 剂量当量定义为，在生物机体组织内所考虑的一个,体积单元
5、上吸收剂量、品质因数和所用修正因数的乘积，即： H = DQN式中：D吸收剂量，Gy； Q品质因数，其值决定于导致电离粒子的初 始动能、种类及照射类型等； N所有其他修正因数的乘积。 应用剂量当量来描述人体所受各种电离辐射的危害程度，可以表达不同种类的射线在不同能量及不同照射条件下所引起生物效应的差异。,第二节 大气环境中的放射性一、大气中放射性的来源及分布一）天然放射性的来源1.宇宙射线及其产生的放射性核素 宇宙射线是一种从宇宙空间射到地面来的射线，由初级宇宙射线和次级宇宙射线组成。 初级宇宙射线：指从宇宙空间射到地球大气层的高能辐射。主要成分为质子（8389)、粒子(1015)，以及原子序
6、数3的轻核和高能电子(12)。这种射线能量很高，可达1020MeV以上。 次级宇宙射线：初级宁宙射线进入大气层后与空,气中的原子核相互碰撞，引起核反应并产生一系列其他粒子，通过这些粒子自身转变或进一步与周围物质发生作用。由介子(约70)、核子和电子(约30)组成。次级宇宙射线能量比初级宇宙射线低。 由宇宙射线与大气层中的核素发生反应产生的放射性核素有多种，其中具有代表性的有14N(n，T)12C反应产生的3H(T)，14N(n，P) 14C反应产生的14C。2.天然系列放射性核素 多数天然放射性核素在地球形成时期就存在于地壳中，经过地球漫长的演化，母体与子体之间已达到放射性平衡，从而建立了放射
7、性核素系列。该系列有,三个，即铀系，其母体238U；锕系，其母体是235U；钍系，其母体是232Th。这些母体具有极长的半衰期；每一系列中部含有放射性气体Rn核素。二）人为放射性污染的来源 引起大气环境放射性污染的主要来源是生产和应用放射性物质的单位所排出的放射性废气，以及核武器爆炸、核事故等产生的放射性物质。1.核试验及航天事故 包括大气层核试验、地下核试验冒顶事故，以及外层空间核动力航天器事故等。其核裂变产物包括200多种放射性核素，如90Sr、137Cs、131I、239Pu等。,核爆炸，尤其是发生在大气层中的核爆炸，会形成百万度的高温火球，使其中的裂变碎片及卷进火球的尘埃等变为蒸汽，温
8、度逐渐降低，便凝结成微粒或附着在其他尘粒上而形成放射性气溶胶。粒径25m的气溶胶粒子，可长期飘浮在大气中，称为放射性尘埃。放射性尘埃在大气平流层的滞留时间为0.33年。对流层中的气溶胶粒子沉降时间为几天到几个月。2.核工业 原子能反应堆、核电站等设施在运行过程中要排放含核裂变产物的“三废”，特别是在发生事故时，,将会有大量放射性物质泄漏到环境中去，造成严重的污染事故。如前苏联切尔诺贝利核电站事故等。3.放射性矿产的开采和冶炼 在铀、稀土金属等矿产开采、提炼过程中，其排放的“三废”中含有铀、钍、氡等放射性核素将对局部地区的大气造成污染。三）放射性核素的分布 大多数放射性核素均可出现在大气中但主要
9、是氡的同位素，特别是222Rn。氡是镭的衰变产物，能从含镭的岩石、土壤、水体和建筑材料中逸散到大气。,其衰变产物是金属元素，极易附着于气溶胶颗粒上。二、放射性污染的危害一）放射性物质进入人体的途径 放射性物质可通过呼吸道、消化道、皮肤或粘膜等三种途径进入人体。二）放射性的危害 、射线照射人体后，常引起肌体细胞分子、原子电离，使组织的某些大分子结构被破坏，如使蛋白质及核糖核酸或脱氧核糖核酸分子链断裂等而造成组织破坏。,辐射损伤还会产生远期效应、驱体效应和遗传效应。 远期效应：指急性照射后若干时间或较低剂量照射后数月或数年才发生病变。 驱体效应：导致受照射者发生白血病、白内障、癌症及寿命缩短等损伤
10、效应。 遗传效应：在下一代或几代后才显示损伤效应。三、放射性辐射的防护标准一）空气中放射性辐射的限制值,放射性核素在放射性工作场所以外地区空气中的限制浓度，按表9-2的最大容许浓度乘以表9-3所列的比值进行控制。,二）放射性辐射防护标准,第三节 大气放射性监测一、放射性检测仪器,最常用的检测器有三类，即电离型检测器、闪烁检测器和半导体检测器。一）电离型检测器 电离型检测器是利用射线通过气体介质时，使气体发生电离的原理制成的探测器。有电流电离室、正比计数管和盖革计数管三种。电流电离室适用于测量强放射性；正比计数管和盖革计数管则适于测量弱放射性。1.电流电离室 电流电离室的工作原理是，A、B是两块
11、平行的金属板，加于两板间的电压为VAB（可变），室内充空气或其他气体。当有射线进入电离室时，则气体电离产生的,正离子和电子在外加电场作用下，分别向异极移动，电阻R上即有电流通过。开始时，随电压增大电流不断上升，待电离产生的离子全部被收集后，相应的电流达到饱和值，如进一步有限地增加电压，则电流不再增加，达到饱和电流时对应的电压称为饱和电压，饱和电压范围（BC段）称为电流电离室的工作区。2.正比计数管 这种检测器在电流-电压关系曲线中的正比区（CD段）工作。在此段，电离电流突破饱和值，随电压增加继续增大。这是由于在这样的工作电压下，能使初级电离产生的电子在收集极附近高度加速，并在前进过程中,图9-
12、2 电离室原理示意图,图9-3 、粒子电离作用与外加电压关系曲线,与气体碰撞，使之发生次级电离，而次级电子又可能再与气体碰撞发生三级电离，如此形成“电子雪崩”，使电流放大倍数达104左右。由于输出脉冲大小正比于入射粒子的初始电离能，故定名为正比计数管。3.盖革（GM）计数管 在一密闭玻璃管中间固定一条细丝作为阳极，管内壁涂一层导电物质或另放进一金属圆筒作为阴极，内充约1/5大气压的惰性气体和少量猝灭气体（如乙醇、二乙醚、溴等）。猝灭气体的作用是防止计数管在一次放电后发生连续放电。,图9-4 盖革计数管,二）闪烁检测器 当射线照在闪烁体上时，便发射出荧光光子，利用光导和反光材料等将大部分光子收集
13、在光电倍增管的光阴极上。光子在阴极上打出光电子，经过倍增放大后在阳极上产生电压脉冲。,1.闪烁体；2.光电倍增管；8.光导材料；9.暗盒； 图9-5 闪烁检测器测量装置,三）半导体检测器 当放射性粒子射入这种元件后，产生电子-空穴对，电子和空穴受外加电场的作用，分别向两极运动，并被电极所收集，从而产生脉冲电流，再经放大后，由多道分析器或计数器记录。,图9-6 半导体检测器工作原理,二、监测对象与内容1.监测对象 按照监测对象可分为： 现场监测：即对放射性物质生产或应用单位内部工作区域所作的监测； 个人剂量监测：即对放射性专业工作人员或公众作内照射和外照射的剂量监测； 环境监测：即对放射性生产和
14、应用单位外部空气环境所作的监测。 根据主要测定的核素可划分为：,放射性核素：即239Pu、226Ra、224Ra、222Rn、210Po、222Th、234U和235U； 放射性核素：即3H、90Sr、89Sr、134Cs、137Cs、131I和60Co。2.监测内容 放射源强度、半衰期、射线种类及能量； 大气环境中放射性物质含量、放射性强度、空间照射量或电离辐射剂量。三、放射性监测方法 对大气环境样品进行放射性测量和对非放射性环境样品监测过程一样，也是经过样品采集、样品预处理,和选择适宜方法、仪器测定三个过程。一）样品采集1.放射性沉降物的采集 沉降物包括干沉降物和湿沉降物，主要来源于大气层
15、核爆炸所产生的放射性尘埃，小部分来源于人工放射性微粒。（1）干沉降物的采集 对于放射性干沉降物样品可用水盘法、粘纸法、高罐法等方法采集。 水盘法：用不锈钢或聚乙烯塑料制圆形水盘采集沉降物，盘内装有适量稀酸，沉降物过少的地区再酌加数,毫克硝酸锶或氯化锶载体。将水盘置于采样点暴露24h，应始终保持盘底有水。 粘纸法：系用涂一层粘性油（松香加蓖麻油等）的滤纸贴在圆形盘底部（涂油面向外），放在采样点暴露24h。 高罐法：系用一不锈钢或聚乙烯圆柱形罐暴露于空气中采集沉降物。（2）湿沉降物的采集 湿沉降物系指随雨（雪）降落的沉降物。其采集方法除上述方法外，常用一种能同时对雨水中核素进行浓集的采样器。欲收集
16、核素被离子交换树脂吸附浓集后，,再进行洗脱，收集洗脱液进一步作放射性核素分离。也可以将树脂从柱中取出，经烘干、灰化。,1.漏斗盖；2.漏斗；3.离子交换柱；4.滤纸浆；5.阳离子交换树脂；6.阴离子交换树脂图9-7 离子交换树脂湿沉降物采集器,2.放射性气溶胶的采集 这种样品的采集常用滤料阻留采样法，其原理与大气中颗粒物的采集相同。 对于被3H污染的空气，因其在空气中主要存在形态是HTO，所以除吸附法外，还常用冷阱法收集空气中的水蒸气作为试样。二）样品预处理 对样品进行预处理的目的是将样品处理成适于测量的状态，将样品的欲测核素转变成适于测量的形态并进行富集，以及去除干扰核素。,1.衰变法 采样
17、后，将其放置一段时间，让样品中一些短寿命的非欲测核素衰变除去，然后再进行放射性测量。2.共沉淀法 加入毫克数量级与欲分离放射性核素性质相近的非放射性元素载体，则由于二者之间发生同晶共沉淀或吸附共沉淀作用，载体将放射性核素载带下来，达到分离和富集的目的。例如，用59Co作载体共沉淀60Co，则发生同晶共沉淀。3.灰化法 对于大气颗粒物样品，可在瓷坩埚内于500马弗,炉中灰化，冷却后称重，再转入测量盘中测其放射性。4.电化学法 该方法是通过电解将放射性核素沉积在阴极上，或以氧化物形式沉积在阳极上。如Ag+、Bi2+、Pb2+等可以金属形式沉积在阴极；Pb2+、Co2+可以氧化物的形式沉积在阳极。5
18、.其他预处理方法 蒸馏法、有机溶剂溶解法、溶剂萃取法、离子交换法的原理和操作与非放射物质没有本质差别。三）大气中放射性监测1.氡的测定,222Rn是226Ra的衰变产物，为一种放射性惰性气体。它与空气作用时，能使之电离，因而可用电离型探测器通过测量电离电流测定其浓度；也可用闪烁探测器记录由氡衰变时所释放出的粒子计算其含量。 电离型探测器测量222Rn：先用由干燥管、活性炭吸附管及抽气动力组成的采样器以一定流量采集空气样品，使气样中的222Rn被活性炭吸附，再将采过样的活性炭吸附管置于解吸炉中，于350解吸，并将解吸的氡导入电离室。因222Rn与空气作用而使之电离，用经过226Ra标准源校准的静
19、电计测量产生的电离电流。,2.氚的测定 氚（3H）的主要存在形态是HTO，也有少量以HT形态存在。可用硅胶吸附或冷凝的方法，将HTO以氚水形态分离出来，再用液体闪烁技术测定其放射性活度。也可以将气样经过滤除去气溶胶粒子后，引入电流电离室或正比计数管测定。 测定空气中的HT和以蒸气状态存在的有机氚化合物时，可将它们氧化成HTO后，再用上述方法测定。3.131I的测定 碘的同位素很多，除127I是天然存在的稳定同位素外，其余都是放射性同位素。 131I可作为反应堆中核,燃料元件包壳是否保持完整状态的环境监测指标，也可以作为核爆炸后有无新裂变产物的信号。 大气中的131I呈元素、化合物等各种化学形态，以及蒸气，气溶胶等不同状态存在，因此采样方法各不相同。该采样器由粒子过滤器、元素碘吸附器，次碘酸吸附器、甲基碘吸附器和炭吸附床组成。对例行大气环境监测，可在低流速下连续采样一周或一周以上，然后用谱仪定量测定各种化学形态的131I。,图9-8 多形态碘采样器,完,
