无格点基底表面薄膜凝聚特性的研究物理本科毕业论文.doc

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1、目 录摘 要IAbstractII1引言12 模型描述32.1 模型的建立32.2模型的处理方法33结果与讨论53.1实验结果53.2杂质对凝聚体生长的影响53.3杂质数目对凝聚体的影响63.4杂质区域面积对凝聚体的影响74结论9致谢10参考文献11附件12摘 要本文根据含杂质熔融玻璃表面金原子凝聚的实验规律，在原子团簇具有随机的线扩散步长和刚性转动角度的特征条件下， 建立了含杂质无格点基底表面的各向异性团簇-团簇凝聚的模型，对团簇的无规扩散、刚性转动以及凝聚全过程进行了计算机模拟，系统地研究了基底表面无规分布的杂质区域对分枝状凝聚体诸多特性的影响，所得结果与实验事实相符合。关键词: 薄膜生长

2、； 杂质; Monte CarloAbstractA growth mechanism of ramified aggregates on nonlattice substrates with fixed impurities is studied systematically. Based on the experimental observations of Au atomic aggregates on molten glass surfaces, an Improved Restricted Cluster-Cluster Aggregation (IRCCA) model is es

3、tablished. In this model, fixed impurities are distributed randomly on a nonlattice substrate and all the aggregates with different sizes are allowed to diffuse and rotate. The influence of the liquid substrate and impurity on the structure of the ramified aggregates is studied systematically. The s

4、imulation results are in good agreement with the experimental endings.Key Words: Thin film growth；Impurity；Monte Carlo1 引言薄膜的生长机理研究是当今表面科学的一个重要分枝：在一定条件下，原子或原子团簇均能在固体和液体基底表面无规则扩散和凝聚，并形成具有分形结构的凝聚体，为了对基底表面薄膜生长机理的研究，人们对基底表面薄膜成长进行了计算机模拟，建立了诸如扩散受限凝聚（DLA）模型，团簇-团簇凝聚（CCA）模型以及沉积扩散（DDA）模型6。为了研究杂质的分布对无格点基底表面粒子的

5、凝聚特性的影响。利用含杂质无格点各向异性团簇-团簇凝聚（IRCCA）模型计算机模型研究在无格点基底表面上杂质区域的大小和位置规则分布时原子的凝聚特性5。从技术应用的角度来看， 在原子尺度上去研究这些物理现象， 对理解薄膜凝聚过程， 控制凝聚条件、提高多层膜制备质量、掌握纳米结构的形成和稳定性规律等在理论及应用都具有十分重要的科学意义。薄膜凝聚生长过程是一个随机的过程，它集中表现为原子在表面上的沉积、吸附、扩散、成核、生长、以及原子岛之间的相互作用的复杂过程。利用Monte Carlo(MC)算法模拟薄膜的凝聚过程是研究其生长机理的有效途径，Yan等人通过研究沉积在液体基底表面是上的Ag原子团簇

6、经过随机扩散和转动形成凝聚体的凝聚过程，建立了无格点基底表面圆形团簇的扩散和凝聚模型，解释硅油表面银原子团簇的凝聚规律10 。Qian等人根据含杂质熔融玻璃表面金原子凝聚的实验规律，建立了含杂质无格点基底表面上改进的杂质限制团簇-团簇凝聚模型。用这种方法对团簇的扩散刚性转动和凝聚全过程进行了计算机模拟4。MC方法为这样复杂的过程提供了一个有效、方便、快捷的模拟手段， 利用MC算法模拟薄膜生长过程是研究薄膜生长机理的有效办法。从MC方法诞生开始，历经数十年的努力，目前国内外研究者们通过采用合理的MC算法和建立理想化的MC模型，模拟薄膜生长已经取得了许多比较满意的结果：如Wei H L等人模拟超薄

7、膜生长发现，薄膜生长初期岛的形状与基底的形貌相似; Liu Z L等人模拟溅射沉积Cu /Cu(100)薄膜生长发现，入射粒子沉积速率的适当减小可以降低薄膜表面的粗糙程度; He J H等人通过模拟合金薄膜生长认为，沉积原子在基底亚表面上的扩散过程可以调节薄膜中原子的组分; AndrewsA M等人模拟薄膜生长得知，晶格失配能使薄膜表面发生各向异性的错配位错弛豫现象; Ogale S B 等人的模拟还发现，采用离子束辅助分子束外延沉积薄膜制备技术能制得致密而平滑的高质量薄膜等等。本论文主要运用Monte Carlo方法，建立计算机模型，对凝聚体形成进行多次计算机模拟，然后对模拟结果进行分形维数

8、、回旋半径等参数的计算，与已有的实验结果进行比较。我们主要是通过改变杂质含量去研究杂质含量变化对薄膜生长的影响，以便为实际系统中人为引入杂质含量提供参考.利用IRCCA 计算机模型研究在无格点基底表面上杂质区域的大小和位置规则分布时的原子凝聚特性,并与杂质随机分布的情况进行了比较. 结果表明,杂质的规则分布对凝聚体的特性影响更大, 杂质的规则分布将增加分枝状凝聚体的数密度,减小分枝状凝聚体的回旋半径,凝聚体平均大小及分形维。当然其结果也可以指导我们在实际系统中引入不同含量杂质来控制薄膜系统微观结构及物理特征。而且还可在清洁的基底表面引入杂质原子或团簇作为凝聚核，它们均可对薄膜生长机理产生很大影

9、响，有关这方面工作得在以后进行研究。2 模型描述2.1 模型的建立薄膜沉积过程是一个非常复杂的物理化学变化过程。薄膜生长的整个过程不仅涉及到晶粒的生长、晶粒间的相互作用、边界运动等因素的机理,也涉及空间填补的拓扑几何机理。因此,要对此进行实际真实的模拟是不可能的,只能是针对研究的目的,建立合适的理想模型,以此了解微观世界所发生的事件。在此,我们采用Monte Carlo 模拟方法来考察粒子沉积在基体表面发生的随机过程。2.2模型的处理方法Monte Carlo 模拟是在具有周期性边界条件的边长为L=400 的正方形无格点基底表面随机撒上半径 服从正态分布的M个圆形杂质区域（相互不重叠），R的大

10、小分布满足 f (R) exp(R R)2 /2R （2-1）上式中是杂质半径的平均值，是标准误差。在模拟过程中杂质是固定不动的。然后， 让面积为1的n个粒子随机地沉积在该含杂质无格点的基底上.若粒子落在杂质区域圆内， 则粒子沿径向被移到圆的边缘外侧（粒子间不得重叠）。相邻二个或二个以上的粒子组成团簇，粒子和团簇（以下统称为团簇）按如下规则运动：（1） 随机选择一个团簇， 在平移和转动中任意选择一种方式： 当团簇平移时， 在( X , Y)四个方向中任选一个运动方向，中随机选择一个步长行走一步,如果随机选择的运动量太大而导致两个团簇发生重叠,则运动幅度将自动减小,使两个团簇刚刚相遇而粘合在一起

11、. （2） 如果两个团簇相距为1时，则两团簇便不可逆地粘合在一起，组成一个新的团簇。（3） 原则上所有的团簇都参与随机扩散， 但是随机选中团簇的概率P与团簇的大小（用团簇中所含的粒子个数 m 表示）有关，本文取P1 p。（4） 禁止团簇进入杂质区域， 若团簇按上述规则运动而要进入杂质区域， 则该团簇在杂质区域边缘自动停止此次行走。（5） 不断重复过程（1） （4），直至不能形成更大的凝聚体为止。（6） 在模拟过程中，表面覆盖率的定义为沉积的粒子数与可扩散区域的总面积之比，即 = ; （2-2）上式中R是第 i个杂质区域的半径。模拟中， 基底边长、 扩散步长、 杂质半径等物理量均为相对量。模拟分

12、表面覆盖率 可变与不可变两种情况进行。在表面覆盖率不变的情况下， 每次所沉积到基底表面的粒子数n随杂质区域总面积的增加而减小以保证不变。另外，采用盒维数方法测量最后形成的分枝状凝聚体的分形维数df（每一个df值至少是20个模拟结果的平均）。 3结果与讨论3.1实验结果 图3-1 沉积在熔融玻璃表面的金原子凝聚体形貌（白色部分）图3-1是沉积在熔融玻璃表面的金原子凝聚体形貌，其实验条件是玻璃粉块在真空室中气压达1.010-3Pa，温度到50010OC时，使玻璃粉块充分熔融成为胶体基底；然后加热使金丝熔化蒸发，并按一定的速率沉积到熔融玻璃表面；然后按一定的速度使温度下降，形成的分枝状凝聚体形貌。从

13、图中清晰可见，由于基底表面存在一系列形状近似为圆形且无规则分布的杂质区域（图中黑色部分），使得沉积的金原子（图中的白色部分）并非均匀地分布在基地表面，而是分布在这些杂质区域以外的区域，这说明杂质区域的存在限制了金原子扩散运动的随机性以及范围，最后形成的金原子的分枝状凝聚体也被限制在了这些杂质区域以外。3.2杂质对凝聚体生长的影响为了使模拟条件与实验情况相对应，选择参数n = 5000 ，L = 400 ， R = 20 ， lmax = 10,杂质区域平均半径: =50及标准误差进行模拟，如图3-2所示：它是一个典型的最后模拟结果，其中的凝聚体形貌与文献中的实验结果极为相似；我们测得图3-2中

14、分枝状凝聚体的分形维数df=1.360.03，这一结果也与实验所得的分形维数值df=1.380.02符合得很好；此外，实验中发现熔融玻璃基底表面上杂质区域的平均半径大约是16um，分枝状凝聚体的平均大小约为45um（这里的大小是指分枝状凝聚体的最大距离），两者之比约为1/3，而图3-2中模拟所得的两者之比15/50 也与此非常接近,因此IRCCA模型较好地描述了金原子在熔融玻璃表面的生长机理.图3-2 IRCCA模型的模拟结果n = 5000 ，M=10, R = 15 ， lmax = 10 由于包含了基底杂质以及团簇的无规扩散和旋转等因素，IRCCA 模型与传统的CCA 模型存在较大差异。

15、对于n=5000,L=400 的情况，分别就IRCCA模型和CCA 模型进行模拟，其中对于IRCCA 模型，选择n = 5000 ，L = 400 ， R = 20 ， lmax = 10 （由模拟结果可分别计算出凝聚成最终分枝状凝聚体所需的时间t，分形维数df以及以凝聚体的回旋半径R，其结果（每一个值均由20个模拟数据求平均）见表3-1.表3-1 IRCCA模型(n = 5000 ,M=10, R = 15 ,lmax = 10)和CCA（n=5000）模拟结果的比较t(MCS)df RgCCA模型634 501.450.02107 10IRCCA模型984 2001.40 0.031171

16、0表3-1. 上表中的时间单位是指一个MCS，它的定义为所有粒子企图运动一次所需的时间；凝聚体的回旋半径Rg定义为Rg = (3-1)其中Si是第i个粒子到质心的距离。虽然大步长扩散和转动可增加团簇的凝聚机会，但是由表3-1可见IRCCA模型扩散过程所需的时间要长得多，这表明杂质区域的存在会大大阻碍团簇的凝聚速率。 另外其分形维数与CCA模型相比有减小趋势，这意味着杂质对团簇的扩散凝聚具有屏蔽效应，即基底表面的杂质区域要阻碍粒子进入团簇的中心部位，使其不能形成高维的凝聚体。 这种屏蔽效应还可以通过计算凝聚体的回旋半径Rg来确定，由表3-1可见，IRCCA 模型和CCA 模型模拟所得到的分枝状凝

17、聚体的回旋半径Rg比较，前者明显大于后者。进一步模拟结果显示：随着杂质数的进一步增加，大团簇可被分成若干个小团簇，基底表面团簇数密度因而随之增加，从而最终导致分枝状凝聚体回旋半径Rg的减小。3.3杂质数目对凝聚体的影响我们研究了杂质数目M对凝聚体分形维数、凝聚体数及凝聚体平均大小的影响. 我们分以下两种情形加以研究:1. 杂质数n = 5000 一定;和2. 表面覆盖率 =103125 图3-3 团簇大小Si 的概率分布图3-4凝聚体的分形维数df和团簇数Nt 随杂质数M 的变化情况粒子数n = 5000 时df 随M 的变化关系; (a) 粒子数n=5000时df 随M 的变化关系(b) 粒

18、子数n = 5000 时Nt和Si 随M 的变化关系; (c) 表面覆盖率= 0103125 时df 随M 的变化关系; (d) 表面覆盖率 = 0103125 时Nt 和Si 随M 的变化关系(L =400 ， R = 15 ， lmax = 10 )为了进一步比较两种杂质分布的凝聚体大小的分布情况，又计算了凝聚体大小的概率分布情况。由图3-3 可见，杂质规则分布基底上形成的凝聚体的大小分布较窄，在250 左右出现的概率最大，出现在800 以上的概率很小;而杂质随机分布基底上形成的凝聚体的大小分布较宽，350 附近出现的概率最大，凝聚体最大的可达1600 左右。 可见，团簇在杂质随机分布基底

19、上趋向于形成较大的分形凝聚体。 这是由于杂质规则分布的基底表面上产生的空隙相对较小，大小均匀，不利于团簇的扩散。 而杂质随机分布的基底表面上产生的空隙大小不一，对于大的空隙，一开始就沉积了较多的粒子，因而形成较大的团簇。 而在小的空隙中的团簇也小，因此极易扩散到大的空隙中与大团簇结合，从而可形成更大的凝聚体。 当M =0 ,max 0时凝聚体的分形维数df 随max 几乎不变,IRCCA 模型也与无格点的CCA 模型的结果一致。，这也与Luo 的结论相同。当杂质数比较多时，团簇可扩散的区域将变小， 此时大角度的转动实际上难以发生，所以凝聚体的分形维数便不再随max而明显变化。所以在这里我们可以

20、不考虑转动对凝聚体生长的影响。3.4杂质区域面积对凝聚体的影响 我们还研究了杂质区域面积S对凝聚体分形维数、凝聚体数及凝聚体平均大小的影响。于L = 400、n =5000 , lmax = 10，杂质区域半径R= 20 分别对M= 20 ，M=50两者进行了模拟，图3-4所示的分别是它们典型的最后形貌图。 从图3-4中可以发现，杂质数目M越多基底上形成的凝聚体比较小，但凝聚体的数密度较大。 模拟结果得到的凝聚体的分形维数df 、凝聚体数目Nt 、凝聚体的回旋半径Rg ，及凝聚体平均大小Si (由组成凝聚体的粒子数表示) 见表3-2。a b图3-4 IRCCA模型的模拟结果(n = 5000

21、，M=10, R = 15 ， lmax = 10)(a) M=20形貌图; (b) M= 50的形貌图表3-2 两种杂质分布的凝聚体的特性比较( n = 5000 ， R = 15 ， lmax = 10 )dfNtRgSiM= 20877 0883 225 4500 50M= 50985 0965 236 5350 50从表3-2 可看出，M= 50的基底上形成的凝聚体的分形维数、凝聚体数目及凝聚体平均大小与M= 20的基底相比均存在着明显的差异。M= 50的基底上形成的凝聚体较小，凝聚体数目较多，这意味着杂质数越多对团簇扩散凝聚的屏蔽效应更加显著。从图3-2、图3-4中的模拟情况和实验情

22、况图3-1相比较，其中模拟的凝聚体形貌与实验结果极为相似，我们测得图3-2和图3-4中分枝状凝聚体的分形维数和实验的分形维数符合的很好。另外模拟中分枝状凝聚体的平均大小经比例换算和实验中分枝状凝聚体的大小非常的接近。因此，IRCCA模型能较好地描述了金原子在熔融玻璃表面的生长机理。4结论计算机模拟薄膜生长是薄膜科学研究领域中的一个十分重要的研究方向，研究基底杂质对薄膜生长的影响。我们主要是利用已有结果判断杂质对薄膜的生长有何影响。通过改变杂质多少和杂质面积去研究杂质含量变化对薄膜生长的影响。为了可以在实际基底表面人为控制杂质含量，又可以在无格点基底上引入规则分布的圆形杂质，所得的结论如下:（1

23、）随着无格点基底表面上杂质区域数量和面积的增加， 团簇的凝聚环境呈现各向异性特征，导致附加的各向异性屏蔽效应,从而使凝聚体的分形维数逐渐减小。在一定的杂质数 M 以及杂质平均半径R范围内，各向异性屏蔽效应对的影响要远大于覆盖率对的影响。（2）与杂质随机分布的基底上形成的凝聚体相比，杂质规则分布的基底上形成的凝聚体较小，凝聚体数目较多，杂质面积越大对团簇扩散凝聚的屏蔽效应更加显著。本文的结果也可以指导我们在实际系统中引入杂质，从而达到控制薄膜系统结构以及物理特性的目的。致谢在本论文的写作过程中得到了 老师的悉心指导。得以完成这篇杂质对薄膜生长的影响的文章。在此表示谢意！参考文献1.Gao G L

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