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1、第十二章 低维固体和纳米结构,12.1 固体表面12.2 量子霍尔效应12.4 碳纳米管12.6 介观体系的物理效应12.7 原子团簇,12.1 固体表面,12.1.1 固体的表面,一、理想表面,理论上结构完整的二维点阵平面。,理论前提：,1、不考虑晶体内部周期性势场在晶体表面中断的影响；2、不考虑表面原子的热运动、热扩散、热缺陷等；3、不考虑外界对表面的物理-化学作用等；4、认为体内原子的位置与结构是无限周期性的，则表面原子的位置与结构是半无限的，与体内完全一样。,二、清洁表面,不存在任何吸附、催化反应、杂质扩散等物理-化学效应的表面。,1、台阶表面-表面不是平面，由规则或不规则台阶组成。,
2、（表面的化学组成与体内相同，但结构可以不同于体内）,清洁表面可分为三种：,台阶表面、弛豫表面、重构表面,2.弛豫表面-指表面层之间以及表面和体内原子层之间的垂直间距ds和体内原子层间距d0相比有所膨胀和压缩的现象。可能涉及几个原子层。,3、重构表面-指表面原子层在水平方向上的周期性不同于体内，但在垂直方向上的层间间距d0与体内相同。,三、吸附表面在清洁表面上有来自体内扩散到表面的杂质和来自表面周围空间吸附在表面上的质点所构成的表面。,吸附表面可分为四种吸附位置：,顶吸附、桥吸附、填充吸附、中心吸附,顶吸附,桥吸附,填充吸附,中心吸附,俯视图,剖面图,四、表面自由能,在建立新表面时，邻近原子将丢
3、失，键被切断，因此，必须对系统作功；,同样，在一定温度和压力下，并保持平衡条件，若增加表面能，系统也必须作功。,对所有单组分的系统，表面总的自由能改变为：,G-表面自由能；S-熵；T-温度V-体积；p-压力；-表面张力；A-表面积,五、表面偏析,杂质由体内偏析到表面，使多组分材料体系的表面组成与体内不同。,将偏析与表面张力联系起来：,(1)若2 1,表面张力较小的组分将在表面上偏析(富集);(2)若2=1,不存在表面偏析。,12.1.2 表面二维结构,平面 二维 格点阵列,二维格子示意图,格点,格点可以是一个原子（即Bravais布喇菲格子）；格点也可以是原子团；,二维格子中任意格点的位矢：,
4、、,为二维格子的基矢。也是原胞的两条边。,二维格子的数目是有限的，实际上只有5种Bravais格子，即斜形、方形、六角形、矩形以及中心矩形，其基矢如下：,二维Miller指数,Miller指数标记二维晶格中平行晶列的各种取向。如（hk）注意与晶面指数的区别。？,12.1.3 表面振动,在晶体表面周期性受到破坏时，将类似于晶格的缺陷，可能存在局域于表面的振动模，即表面振动，并将形成表面波。表面振动的振幅常比体内更大。,一、一维双原子链,左端第n=0原胞第j=1个原子的质量为为m,第 j=2个原子的质量为M，其牛顿运动方程为：,若只考虑最近邻原子的作用，第2个原子起各原子的运动方程与一维无限双原子
5、链的情形相同，其试探解为：,代入前面的动力学方程，可求得：,或,对于端头原子仍用上面试探解，代入其动力学方程：,代入(1)式中的第2式得：,若为实数，则q不可能为实数，再利用(1)式中的前一个等式得：,解1：对应于q=0，所有原子一起平衡。,解2：这频率落在声频支最高频率和光频支最低频率的禁带之间。这时q为一复数：代入(1)式得,这是一个局域于表面区域振幅指数衰减的表面振动模。,12.1.4 表面的电子态,电子的势能,为确定和简单计，设：,由自由电子的近似知，在波矢 处出现能隙,能隙下端的电子态为,能隙上端的电子态为,对于半无限一维表面电子态能隙上端的电子态，在z0的区域,相移因子由下式决定：
6、,z0区域，当EV0时，,z=0处，两波函数及其导数连续,由此得到：,所以表面能级：,Vn0才会引起表面能级，表面态波函数在晶体内是振幅衰减的振荡函数，这种形式的波函数称为隐失波。,(1)霍尔效应基础,E.Hall,Am.J.Math.2,287(1879)=Hall effect,12.2 量子霍尔效应（Quantum Hall Effects(QHE),若二维电子气所在平面为xy,磁场B=Bez,电子运动方程：,稳态时：,霍耳电阻：,Rxy正比于B，是一条直线。,在量子力学下（E沿x方向）,选择矢量势,波函数为,经典回旋半径,解为：,Landau 能级,In two-dimensional
7、 systems,the Landau energy levels are completely seperate while in three-dimensional systems the spectrum is continuous due to the free movement of electrons in the direction of the magnetic field.,(2)整数量子霍尔效应,1975年S.Kawaji等首次测量了反型层的霍尔电导,1978年 Klaus von Klitzing 和Th.Englert 发现霍尔平台,但直到1980年,才注意到霍尔平台的
8、量子化单位,K.von Klitzing,G.Dorda,and M.Pepper,Phys.Rev.Lett.45,495(1980)for a sufficiently pure interface(Si-MOSFET)=integer quantum Hall effect,The Nobel Prize in Physics 1985,for the discovery of the quantized Hall effect.,K.von Klitzing（1943）,实验设置示意图,实验观测到的霍尔电阻,1,霍尔电阻有台阶,2,台阶高度为,i 为整数,对应于占满第 i 个Landa
9、u能级,精度大约为5ppm.3,台阶处纵向电阻为零.,由于杂质的作用,Landau能级的态密度将展宽(如下图).两种状态:扩展态 和 局域态只有扩展态可以传导霍尔电流(0度下),因此若扩展态的占据数不变,则霍尔电流不变.当Fermi能级位于能隙中时,出现霍尔平台.Laughlin(1981)和 Halperin(1982)基于规范变换证明：,应用：(a)电阻标准,应用：(b)精细结构常数的测量,(3)分数量子霍尔效应,1982年,崔琦,H.L.Stomer 等发现具有分数量子数的霍尔平台,一年后,R.B.Laughlin写下了一个波函数,对分数量子霍尔效应给出了很好的解释.,D.C.Tsui,
10、H.L.Stormer,and A.G.Gossard,Phys.Rev.Lett.48,1559(1982)for an extremely pure interface(GaAs/AlGaAs heterojunction)where electrons could move ballistically=fractional quantum Hall effect R.B.Laughlin,Phys.Rev.Lett.50,No.18(1983),The Nobel Prize in Physics 1998,Robert B.Laughlin(1950),DANIEL C.TSUI(19
11、39),Horst L.Stormer(1949),for their discovery of a new form of quantum fluid with fractionally charged excitations.,分数量子霍尔效应:崔琦,Stomer 等发现,当Landau能级的占据数,有霍尔平台,分数量子霍尔效应不可能在单粒子图象下解释,引入相互作用,在超强磁场下,电子位于第一Landau能级.其单粒子波函数为,这一状态对应于电子在一由下式给出的面积内运动,Laughlin 建议了如下形式的波函数,这一状态的占据数为,Laughlin 计算了m=3,m=5时这一波函数的能量
12、,发现比对应密度下CDW的能量要低.这一状态称为分数量子霍尔态,或Laughlin态,当密度改变从而偏离占据数1/3,1/5时,对应于准粒子激发,激发谱具有能隙,准粒子的电荷为分数(1/3,1/5).因此Laughlin态是一个不可压缩的量子液体状态.,FQHE 态.绿球代表被暂时冻结的电子,蓝色为代表性电子的电荷密度,黑色箭头代表磁通线.,同 IQHE一样,Fermi 能级处于能隙位置时,出现FQHE 平台.不同之处在于IHQE的能隙来源于单粒子态在强磁场中的量子化,而FQHE的能隙来源于多体关联效应.Haldane 和 Halperin,利用级联模型,指出Laughlin 态的准粒子和准空
13、穴激发将凝聚为高阶分数态,如从 1/3 态出发,加入准粒子导致 2/5态,加入空穴导致2/7态.准粒子由这些态激发出来并凝聚为下一级的态.,P 为偶数,对应于粒子型元激发,对应于空穴型元激发,4.3 准一维体系的Peierls不稳定性和电荷密度波,1.一维体系 导电聚合物、金属卤化物、KCP晶体、过渡金属三硫化合物、电荷转移有机复合物、有机超导体Bechgaard盐(TMTSF)2X,有机铁磁体m-PDPC,半导体纳米线或量子线2.一维晶格的能带和布里渊区,constant charge distributionparabolic energy bandsfilled up to the Fe
14、rmi wavevectormetallic conductivity,格点原子对电子的散射(电声相互作用)：,3.Peierls不稳定性 对于半满能带的一维晶格，等距离的原子排列是不稳定的，要发生二聚化，晶格周期变为2a.此时布里渊区边界与费米面重合，电子能量降低，系统更稳定。,低温下，一维体系处于二聚化的半导体或绝缘体状态，不导电。温度升高，电子获得热能，费米面上的能隙消失，一维体系变成导体，Peierls相变。,4.电荷密度波(CDW)一维体系发生Peierls相变后，晶格周期由a变为a,形变后周期为a的晶格称之为超晶格。电子密度在这一新的周期场中重新分布，称为CDW,波长a.,CDW
15、statespatially modulated charge densityenergy gap at the Fermi energysemiconducting conductivity,考虑电子之间的相互作用，需计入电子的自旋，正负自旋电子的CDW位形可以不同，。此时将会导致体系中出现自旋密度的起伏，即自旋密度波(SDW).,不仅一维电子晶格相互作用体系会出现CDW,其他体系也会存在.,(1).纳米体系物理学(2).纳米化学(3).纳米材料学(4).纳米生物学(5).纳米电子学(6).纳米加工学(7).纳米力学1纳米结构单元 零维：团簇、量子点、纳米粒子 一维：纳米线、量子线、纳米管、
16、纳米棒 二维：纳米带、二维电子气、超薄膜、多层膜、超晶格 体系的某个或数个特征长度在nm量级2.纳米结构的自技术(1).球磨和机械合金化工艺和技术(2).化学合成工艺和技术(3).等离子电弧合成技术(4).电火花制备技术(5).激光合成技术(6).生物学制备技术(7).磁控溅射技术(8).燃烧合成技术(9)喷雾合成技术,12.4 纳米体系,12.4.1 纳米体系概述,3.纳米体系的基本物理效应(1).小尺寸效应：尺寸与光波波长、德布罗意波长以及相干长度等相当或更小时，导致声、光、电磁、热力学等物性呈现新的小尺寸效应。(2).表面效应：,(3).量子尺寸效应：,T=1K,d=14nm,(4).宏
17、观量子隧道效应：微观粒子具有贯穿势垒的能力。宏观量：微颗粒的磁化强度，量子相干器件中的磁通量，亦具有隧道效应。Fe-Ni薄膜中畴壁运动速度在低于某一临界温度时基本上与温度无关。限定了磁带、磁盘进行信息储存的时间极限。(5).库仑阻塞与库仑台阶效应：,V,I,(6).介电限域效应：纳米微粒分散在异质介质中由于界面引起的体系介电增强现象。纳米粒子的光吸收带边移动(蓝移，红移)的Brus公式：,4纳米材料的奇特物性(1).热学性能 纳米粒子的熔点、开始烧结温度和晶化温度均比常规粉体的低得多。(表体比大）(2).磁学性质(a).超顺磁性,起源：在小尺寸下，当各向异性能减少到与热运动能可想比拟时，磁化方
18、向就不再固定在一个易磁化方向，易磁化方向作无规律的变化，结果导致超顺磁性的出现。,(b).矫顽力纳米粒子尺寸高于超顺磁临界尺寸时通常呈现高的矫顽力每个粒子是一个单磁畴,(c).居里温度 居里温度Tc与交换积分J成正比，并与原子构形和间距有关纳米粒子的Tc比固体相应的低。纳米粒子中原子间距随着颗粒尺寸减少而减小。原子间距小将会导致J的减小，因而Tc下降。5nm Ni:点阵参数缩小2.4%,(d).磁化率 纳米粒子的磁性与它所含的总电子数的奇偶性密切相关。电子数为奇数的磁化率服从：,量子尺寸效应使磁化率遵从d-3规律(d平均颗粒直径)电子数为偶数的磁化率服从：磁化率遵从d2规律,(3).光学性质(
19、a).宽频带强吸收(b).蓝移和红移现象 量子限域效应：蓝移 表面效应：红移(c).量子限域效应 激子带的吸收系数随粒径下降而增加，即出现激子增强吸收并蓝移(d).纳米粒子的发光(4).表面活性及敏感特性 Au纳米团簇的催化(CO+O2-CO2)(5).光催化性能 纳米半导体独特性能 nano-TiO2:,12.4.2 碳纳米管,1.碳纳米管的发现 碳纳米管的发现是人类研究纳米科技的重大成果。人们一般认为晶态碳的同素异形体只有两种:石墨和金刚石。1985 年,英国Sussex 大学的Kroto 教授和Rice 大学的Smalley 教授进行合作研究,用激光轰击石墨靶以尝试用人工方法合成一些宇宙
20、中的长碳链分子。在所得产物中他们意外发现了碳原子的一种新颖的排列方式。60 个碳原子排列于一个截角二十面体的60 个顶点,构成一个与现代足球形状完全相同的中空球,这种直径仅为0.7nm 的球状分子即被称为碳60分子。此即为碳晶体的第三种形式。,1991 年,碳晶体家族的又一新成员出现了,这就是碳纳米管。日本NEC 公司基础研究实验室的Iijima 教授在给Nature 杂志的信中宣布合成了一种新的碳结构。它由一些柱形的碳管同轴套构而成,直径大约在1 到30nm 之间,长度可达到1m。进一步的分析表明,这种管完全由碳原子构成,并可看成是由单层石墨六角网面以其上某一方向为轴,卷曲360而形成的无缝
21、中空管。相邻管子之间的距离约为0.34nm,与石墨中碳原子层与层之间的距离0.335nm 相近,所以这种结构一般被称为碳纳米管。这是继C60之后发现碳的又一同素异形体,是碳团簇领域的又一重大科研成果。,2.碳纳米管的结构 碳纳米管的径向尺寸较小，管的外径一般在几纳米到几十纳米；管的内径更小，有的只有1 纳米左右。而碳纳米管的长度一般在微米量级，长度和直径的比非常大，可达103106，因此，碳纳米管被认为是一种典型的一维纳米材料。,2)多壁碳纳米管,1)单壁碳纳米管,3.碳纳米管的物理性质 1)力学性质 碳纳米管的抗拉强度达到50200GPa,是钢的100倍,密度却只有钢的1/6，至少比常规石墨
22、纤维高一个数量级。如果用碳纳米管做成绳索，是迄今唯一可从月球挂到地球表面而不会被自身重量拉折的绳索，如果用它做成地球月球载人电梯，人们来往月球和地球献方便了。用这种轻而柔软、结实的材料做防弹背心那就更加理想了。,2)热学性质 一维管具有非常大的长径比，因而大量热是沿着长度方向传递的，通过合适的取向，这种管子可以合成高各向异性材料。虽然在管轴平行方向的热交换性能很高，但在其垂直方向的热交换性能较低。3)光学性质碳纳米管喇曼散射谱的结果表明:单壁碳纳米管构成的束具有许多喇曼活性模,其中频率在1580cm-1附近的大量振动模与碳纳米管的直径无关,而频率在168cm-1左右的强振动模与直径密切相关。,
23、4)电学性质 由于碳纳米管的结构与石墨的片层结构相同，所以具有很好的电学性能。理论预测其导电性能取决于其管径和管壁的螺旋角。当CNTS的管径大于6mm时，导电性能就下降；当管径小于6mm时，CNTS可以被看成具有良好导电性能的一维量子导线。碳纳米管具有独特的电学性质,这是由于电子的量子限域所致,电子有效的运动只能在单层石墨片中沿碳纳米管的轴向方向,径向运动受到限制,因此它们的波矢是沿轴向的。由于碳纳米管的尖端具有纳米尺度的曲率,是极佳的发射电极。碳纳米管在代替钼针作发射电极时,只有较低的发射电压和较高的发射电流密度。因为碳纳米管在物理性质上具有明显的量子特点,故可能成为下一代微电子和光电子器件
24、的基本单元。,4.碳纳米管的应用（1）其高强度的特性使它可作为超细高强度纤维,也可作为其它纤维、金属、陶瓷等的增强材料。（2）碳纳米管被认为是复合材料强化项的终极形式，在复合材料的制造领域中有十分广阔的应用前景。（3）其独特的导电性(约1/3 数量的单层碳纳米管可看成这种一维金属；另一类为半导体2/3 数量的碳管则可看成一维半导体)使碳纳米管可用于大规模集成电路，超导线材。也可用于电池电极和半导体器件。（4）碳纳米管是很好的储氢材料，可用作氢燃料汽车的燃料“储存箱”。（5）电磁干扰屏蔽材料及隐形材料。由于特殊的结构和介电性质,碳纳米管表现出较强的宽带微波吸收性能,可用于隐形材料、电磁屏蔽材料或
25、暗室吸波材料。（6）超级电容器：碳纳米管用作电双层电容器电极材料。电双层电容器即可用作电容器也可作为一种能量存储装置。,12.6.1 正常金属中的Aharonov-Bohm(AB)效应 经典电磁学：,量子力学：电磁场中运动的粒子方程,12.6 介观体系的物理效应,规范变换,A,B,C,F,经典物理：电子束通路上没有磁场，没有磁力作用在电子上，螺线管中磁场不会产生任何影响。,量子力学：电子将感受到与磁通量相联系的矢势存在，波函数将附加一与矢势A有关，依赖于路径的相位。,A,B,C,F,干涉强度依赖于两条路径封闭的磁通总量，并以周期 振荡。,观察AB效应：,对一维理想金属环，如果有磁通 穿过中空区
26、，这个环的所有物理性质随 以 为周期变化,L,实验：1983年，Au的平均直径为245nm,环宽30nm,AAS效应：除了观察到AB效应，还观察到周期为 的效应 振幅只有AB效应的4%缘由：弱局域化效应,R.A.Webb et al.Phys.Rev.Lett.54,2696(1985),C.P.Umbach et al.Phys.Rev.B 30,4048(1984),1 mm,2普适电导涨落(UCF),(1)一般特征a.与时间无关的非周期涨落，不是热噪声(和时间有关)。b.这种涨落是样品特有的,涨落花样可重复。c.涨落大小是e2/h量级(4x105S),普适量。与样品的材料、尺寸、无序程度
27、无关，与样品的形状和空间维度只有微弱的关系，只要求样品具有介观尺度，并处于金属区：即,普适电导涨落的存在反映了介观体系和宏观体系本质上的差别,REPRODUCIBILITY OF THE CONDUCTANCE FLUCTUATIONSMEASURED IN A GOLD RING,S.Washburn and R.A.WebbAdv.Phys.35,375(1986),(2)物理解释 从样品一边到另一边的透射几率幅是许多通过样品的费曼路径相应的几率幅之和。在金属区电子通过样品时经历多次与杂质的散射，其费曼路径是无规行走式的准经典“轨道”，不同的费曼路径之间的相位差是不规则的随机干涉效应使电导
28、呈现非周期的不规则涨落。,INTERFERENCE BETWEEN TWO POSSIBLEELECTRON PATHS WHICH PROPAGATEALONG THE SAME ARM OF THE RING,TWO DIFFERENT TRANSMISSION PATHSTHROUGH A DISORDERED SAMPLE,3介观体系的电导(1)Kubo（久保公式）：金属超微粒子（小于100nm）具有强烈的保持电中性的能力，自由电子能级在较低温度下发生离散化的现象，并由此对体系的磁化率、比热容、核磁共振等特性产生影响的现象被称为“久保效应”。线性响应理论：非局域响应关联函数,V,I,I
29、,电导系数g:,1,2,1,dS1,C1,2,dS2,C2,(2)Landauer公式:两电极视为理想导体，被测器件视为一势垒，器件的电导系数就一定依赖于电子波的穿透系数T:,T,R,(3)Landauer-Buttiker公式:一根无穷长理想导线中独立电子的Shrodinger方程：,Z,E1,E2,k,0,每条曲线代表一个横向子能带-容许通道在每个容许通道中电子将以行波的方式传播，从而引起电荷的流动。给定波矢量k0，电荷既可沿+k(入射）也可沿-k(反射)流动。,计算T=0K,导线中第 个通道上的入射电流,被测器件视为一块不均匀散射媒质，它将理想导线1中入射而来的一束渐近行波散射到导线2中
30、的某些容许通道(透射波）及导线1中的某些容许通道(反射波)中。a.计算两端单通道器件电导系数的Landauer-Buttiker公式导线宽度很窄，各子能带之间的能差很大，最低子能带可被电子占据，成为唯一的容许通道。1,2导线由相同导线组成：,Buttiker公式,b.计算两端多通道器件电导系数的Landauer-Buttiker公式导线有限宽度，电子将填充其数个子能带(N),改写两端单通道器件的净电流表达式：,多通道：,12.7 原子团簇,原子团簇：几个，几十个，成千上万的原子的聚合体。0.1nm10nm性质既不同于单个原子、分子，也不同于固体或液体,王广厚1994年6月，1998年3月,1.
31、团簇研究的基本问题：弄清团簇如何由原子、分子一步一步发展而成，以及随着这种发展，团簇的结构和性质如何变化。,2.团簇的产生与检测 物理制备法和化学合成法 真空、气相和凝聚相合成(生成条件)物理方法：溅射、热蒸法和激光蒸发等产生原子气，通过绝热气体膨胀或惰性气体冷凝得到中性团簇，再用各种方法使之电离，包括：电子电离、光电离和离子反应等。团簇电离后可通过四极谱仪、静电或磁谱仪，以及飞行时间质谱仪(TOF)探测。,Graphite-Soft and black and the stable,common,form of carbon.-Very light and resistant-Atom is
32、 at the corners of fused hexagon in parallel layers.,Diamond-Hard and transparent and the unusual form of carbon.-Strong thermal conductivity.-Atom is bound to four other carbon atoms in a regular repetitive pattern.,C60-A third allotropic form of very stable spheres(1985)-Formed when graphite is ev
33、aporated in an inert atmosphere.-Assumed C60 consists of 12 pentagons and 20 hexagons with carbon atoms at each corner,as a soccer ball.-Names,(3).C60团簇 共价键团簇,Fullerene Science,1985:C60-discovered(Nature 318,162)1990:C60-macroscopic scale synthesis(Nature 347,354)1991:Carbon nanotubes-discovered(Nat
34、ure 354,56)1996:Noble prize for C60,Prof.Robert F.Curl,JrRice University,HoustonTX,USA,Prof Sir Harold W.KrotoUniversity of Sussex Brighton,England,Prof.Richard E.SmalleyRice University,HoustonTX,USA,Reference:http:/www.nobel.se/chemistry/laureates/1996,The Nobel Prize in Chemistry 1996,for their di
35、scovery of fullerenes,Fullerene-based single molecule devices,(4).金属团簇,3.凝胶模型:动量序起主导作用,凝胶模型的结果对所有密度定性上是相同的。在KS方程中，整个能量的主要贡献来自单电子本征值，其他部分的贡献与团簇结构分布无关。电子约束于球形凝胶区域导致壳层结构。,凝胶模型的能级(n,l):1s(2),1p(6),1d(10),2s(2),1f(14),2p(6),1g(18),2d(10)幻数：2,8,18,20,34,40,56,68,70,92,106,4.团簇的自发破碎和库仑爆炸 当两个以上的电子从团簇上剥离后，团簇
36、形成带多电荷离子簇。当团簇里的正电荷分布的库仑排斥超过团簇的束缚能，团簇会发生自发破碎，称为库仑爆炸一种复杂的动力学过程。,多电荷离子团簇稳定性：存在一个临界原子数Nc，大于Nc才能稳定存在。对Pb团簇：Z=3,Nc=45；Z=4,Nc=72带负电荷的离子团簇也有库仑爆炸现象,5.团簇的熔化与凝固、相变 有限体系，原子数目与热力学极限相距甚远。如何定义？熔点和凝固点不同 负比热,6.团簇的磁学性质,多数原子有限分子团簇少量固体(Fe,Co,Ni),磁性:,4d:体材无磁性，部分团簇有磁性(RhN),团簇的对称性愈高，其磁性就愈强?,1994年前Yes1994年后No,Ih,Oh,D3h,Rh13,Ih,Oh,D3h,Ih,Oh,D3h,(Ih)(Oh)=(D3h)原因:多重磁性解,新观点:低对称性过渡金属团簇也可以具有比高对称性团簇强得多的磁性.,7.团簇的光学性质 三方面贡献：(1)孤立的原子性质；(2)原子与载体的界面；(3)整个团簇的集体性质。8.金属团簇催化活性,9.团簇研究的前沿问题,
